Сотрудники лаборатории радиохимии Института геохимии и аналитической химии им. В.И. Вернадского Российской академии наук (ГЕОХИ РАН) совместно с коллегами из Московского государственного университета им. М.В.Ломоносова выяснили поведение актинидов в случае коррозии стальных металлоконструкций хранилища радиоактивных отходов при их захоронении. Исследование проведено на участке «Енисейский» Нижнеканского массива (Красноярский край).
Учёные отметили, что присутствие в подземной грунтовой воде железа в виде (окси)гидроксидов ускоряет сорбцию актинидов минералами трещиноватых пород. Полученные данные могут быть использованы для оценки безопасности глубинного захоронения радиоактивных отходов. Результаты опубликованы в журнале «Геохимия».
Развитие атомной энергетики напрямую связано с необходимостью решения проблемы обращения с радиоактивными отходами, которые образуются на всех этапах ядерного топливного цикла. Мировым сообществом признано, что наиболее эффективным методом изоляции радиоактивных отходов является их захоронение в глубокие геологические формации. Глубинные хранилища радиоактивных отходов устроены так, чтобы изолировать опасные долгоживущие радионуклиды на тысячи и более лет. Столь долгая выдержка неминуемо приведёт к коррозии металлоконструкций хранилища, в том числе емкостей, предназначенных для хранения радиоактивных отходов — контейнеров из нержавеющей стали. Что же произойдёт с долгоживущими изотопами нептуния, плутония и америция, когда металлические контейнеры начнут корродировать? Ответу на этот вопрос посвящено совместное исследование сотрудников ГЕОХИ РАН и МГУ.
В настоящее время в России реализуется проект по созданию пункта окончательной изоляции радиоактивных отходов на участке «Енисейский» Нижнеканского массива на территории Красноярского края. Вмещающие породы являются природным барьером, препятствующим попаданию радионуклидов в окружающую среду, поэтому необходимо в полной мере оценить их вклад в удерживание радионуклидов на длительном промежутке времени.
Породы участка «Енисейский» преимущественно сложены гнейсами. Особое значение представляют зоны трещиноватости, которые могут стать основными каналами миграции радионуклидов. Авторы статьи исследовали влияние продуктов коррозии материалов контейнеров — оксидов и гидроксидов железа — на сорбцию и пространственное распределение актинидов на трещиноватых гнейсах участка «Енисейский».
«В работе были смоделированы условия глубинного хранилища: использовали раствор-имитатор подземной воды реального химического состава, а эксперименты предусматривали длительный контакт раствора с породой и продуктами коррозии. В таких условиях железо постепенно переходит в раствор и затем выпадает в виде тонкодисперсных оксидов и гидроксидов, образуя на поверхности трещин и минералов тонкослойные плёнки сложного состава. Эти вторичные железосодержащие фазы обладают развитой поверхностью и большим числом активных центров, поэтому они способны удерживать ионы актинидов», — прокомментировала младший научный сотрудник лаборатории радиохимии ГЕОХИ РАН Анастасия Родионова.
Авторы показали, что в присутствии продуктов коррозии значительная часть нептуния, плутония и америция концентрируется не на «первичных» минеральных фазах, а на вторичных железосодержащих фазах. С использованием цифровой радиографии выявлены зоны (затемнённые области на рисунке), где накапливаются актиниды, которые совпадают с участками развития тонких плёнок вблизи трещин. При этом основные минеральные фазы кварца и полевых шпатов удерживают актиниды значительно слабее, тогда как наличие образованных железосодержащих фаз повышает способность породы к фиксации радионуклидов.
Важным результатом работы является доказательство того, что продукты коррозии стального контейнера служат дополнительным сорбционным барьером, способствующим снижению мобильности нептуния, плутония и америция в системе «контейнер-порода-подземные воды». Полученные данные могут быть использованы для уточнения геохимических моделей поведения долгоживущих актинидов в зоне хранилища и для оценки долговременной безопасности глубинного захоронения радиоактивных отходов на участке «Енисейский».