Методика расчета удельной активности металлических РАО в контейнере, основанная на измерении дозы γ-излучения от поверхности тары, не требует отбора большого количества проб, обеспечивая тем самым небольшое время приема партии весом в несколько десятков тонн, что позволяет уменьшить суммарные затраты на переработку отходов. Этот метод достаточно точен и эффективен, даже если радиоактивное загрязнение достигает сотен Бк/г.
ВВЕДЕНИЕ
Металлические отходы, загрязненные радиоактивными веществами (МОЗРВ), поступают на комплекс по переработке МОЗРВ ЗАО "ЭКОМЕТ-С" партиями весом от одной тонны до нескольких десятков тонн в транспортных контейнерах различного объёма. По требованиям нормативных документов поставщик обязан представлять полную информацию о радионуклидном составе загрязнения, процентном соотношении радионуклидов, удельной активности и весе нетто каждой партии. В действительности некоторые поставщики не имеют информации о радионуклидном составе загрязнения и удельной активности МОЗРВ.
Очевидно, что для точного определения величины удельной активности необходимо брать пробы от всех фрагментов партии МОЗРВ, имеющих различную степень загрязнённости. В случае разнородности и наличия большого количества фрагментов в партии МОЗРВ возникает необходимость отбора большого количества проб, их измерения и анализа соответствующего количества гамма спектров (до нескольких тысяч), что значительно увеличивает время приёма даже одной партии и существенно увеличивает суммарные затраты на переработку отходов.
С учётом экономической целесообразности, требований НП-067-05 [1] о допустимых сроках приёма РВ и уровня загрязнённости фрагментов МОЗРВ метод определения удельной активности отходов в контейнере должен быть экспрессным, мало трудоёмким, не требовать больших затрат и быть работоспособным в диапазоне величин удельного загрязнения МОЗРВ от нескольких Бк/г до сотен Бк/г. Этим критериям в полной мере удовлетворяет гамма метод, основанный на измерении мощности экспозиционной дозы гамма-излучения от поверхности контейнера с МОЗРВ.
ОПРЕДЕЛЕНИЕ УДЕЛЬНОЙ АКТИВНОСТИ МОЗРВ
Измерение удельной активности гамма излучающих радионуклидов в МОЗРВ, находящихся в контейнере, основывается на измерении мощности экспозиционной дозы гамма-излучения от поверхности контейнера. Лежащий в основе измерения гамма метод позволяет по измеренной на поверхности контейнера экспозиционной дозе рассчитать поле излучения внутри и на поверхности любых объёмных самопоглощающих и саморассеивающих источников, при условии однородности источника и равномерности распределения активности по объёму и при достаточно больших размерах источника.
В этом случае мощность экспозиционной дозы, измеренная в центре боковой поверхности контейнера, как на границе полубесконечного пространства (с точностью до краевого эффекта) связана с удельной активностью источника соотношением:
Mm = (Р · Μμ(Е0,ρ))/(2π · ГRa · ρ), (1)
где Mm - удельная активность радионуклида в источнике, мг-экв.Ra/г; Р- мощность экспозиционной дозы (МЭД) в Р/ч в центре боковой поверхности контейнера; Μμ(Е0,ρ) - коэффициент ослабления энергии Е0 гамма-излучения в материале источника с плотностью ρ, см-1; ГRa- ионизационная гамма постоянная 226Ra, Р×см2/ч×мг-экв.Ra; ρ - плотность источника, г/см3;
Для выражения активности радионуклида в единицах грамм-эквивалента радия-226 используется соотношение:
M = A ×Г/ГRa, (2)
где M - активность радионуклида в мг-экв. 226Ra; A - активность в мКи; Г - гамма постоянная радионуклида, Р×см2/(ч×мКи). Выражение для удельной активности запишем в виде:
Mm = q ×Г/ГRa, (3)
где Mm - удельная активность радионуклида в источнике, мг-экв.Ra/г; q - удельная активность в мКи/г;
Из формул (1), (3) следует выражение для удельной активности qi i – ого радионуклида:
qi = ( Рi· Μμi(Е0i, ρ))/(2π· ГRa· ρ×Гi/ГRa), (4)
Анализ графиков зависимостей функции Μμi(Е0i,ρ) от плотности ρ позволяет сделать вывод о том, что в интервале значений плотности от 0,5 до 2,0 г/см3 функция mi(Е0i,ρ) = f(ρ) хорошо представляется прямой линией, т.е., Μμi(Е0i,ρ)/ρ = ki, где ki = const(ρ) – определённый коэффициент для i –ого радионуклида с эффективной энергией Е0i. Значения ki рассчитаны таким образом, чтобы погрешность, возникающая при замене значений Μμi(Е0i,ρ)/ρ значениями ki, не превышала 15 % в указанном интервале плотности для всех значимых радионуклидов, встречающихся в МОЗРВ. На основе вышеизложенного формулу (4) преобразуем к виду:
qi = Рi · ki/(2π · ГRa · Гi/ГRa) = Рi · ki/(2π · Гi). (5)
В формуле (5) члены qi и Рiподчиняются закону аддитивности. На основе этого получаем формулу для определения полной удельной активности Q от всех nрадионуклидов:
n
Q = Р /{2π Σ αi ·(Гi/ki), (6)
i=1
где αi - весовой коэффициентудельной активности i -ого радионуклида определяемый как:
n
αi= qi/ Σqi = qi/Q. (7)
i=1
Q - полная удельная активность от всех nрадионуклидов, мКи/г; Р - среднее арифметическое от значений, получаемых при измерениях МЭД в геометрическом центре каждой грани контейнера, Р/ч; Гi - гамма постоянная i –ого радионуклида, Р×см2/(ч×мКи); ki - расчётный коэффициент ослабления гамма излучения в МОЗРВ для эффективной энергии Е0 i- ого радионуклида, см2/г.
Преобразуем исходные величины таким образом, чтобы размерность [Q] выражалась в (Бк/г), а размерность МЭД - [Р] выражалась в (мкЗв/ч). В этом случае формула (6) приводится к виду:
n
Q = 642,2 · Р/{ Σαi·(Гi/ki), (8)
i=1
где размерности соответствуют: [Q] = Бк/г, [Р] = мкЗв/ч, [Гi] = Р×см2/(ч×мКи), [ki] = см2/г.
Коэффициент неоднородности процентного соотношения радионуклидов загрязнения значительно меньше аналогичного коэффициента неоднородности распределения активности. Трёх-пяти проб из контейнера, взятых от фрагментов МОЗРВ со средним значением МЭД, достаточно для определения весовых коэффициентов с небольшой погрешностью. В контейнере, имеющем фрагменты с МЭД, десятикратно превышающей среднее значение, пробы берутся от каждого такого фрагмента. Проверка точности формулы (8) проводилась на образцовом спектрометрическом источнике гамма-излучения большого объёма (модель контейнера с МОЗРВ) с изменяемым значением удельной активности и показала, что погрешность значения удельной активности рассчитанной по формуле (8) не превышает 30 %. Аналогичные результаты были получены при использовании экспериментальных данных, приведенных в работе [4].
ПРАКТИЧЕСКОЕ ПРИМЕНЕНИЕ ГАММА МЕТОДА
В зависимости от объёмов и периодичности поставок партий МОЗРВ возможно различное применение вышеизложенного метода. В силу единого территориального расположения комплекса по переработке МОЗРВ ЗАО «ЭКОМЕТ-С» и филиала ОАО “Концерн Энергоатом” «Ленинградская атомная станция» (ЛАЭС) поставки МОЗРВ от ЛАЭС осуществляются в контейнерах практически ежедневно, но малыми партиями весом нетто порядка тонны. В этом случае нерентабельно постоянно брать пробы для определения весовых коэффициентов от каждой малой партии. С целью получения достоверных статистических данных в течение нескольких лет брались пробы от всех партий МОЗРВ с ЛАЭС. Спектрометрические анализы проб проводились аккредитованной лабораторией контроля радиоактивного загрязнения металлов ЗАО «ЭКОМЕТ-С». Были вычислены средние значения весовых коэффициентов αiср.ЛАС и рассчитан коэффициент dЛАЭС. Полная удельная активность QЛАС для партий МОЗРВ, поставляемых с ЛАЭС, определяется как:
n
QЛАС = dЛАэС · Р , где dЛАЭС = 642,2/{ Σ αi ср.ЛАЭС ·(Гi / ki)} = 4,69.
i=1
Использование коэффициента dЛАЭС позволяет быстро рассчитать значение суммарной активности полученной партии МОЗРВ. Значение коэффициента dЛАЭС периодически уточняется.
МОЗРВ от других поставщиков, в частности, от филиалов ОАО “Концерн Энергоатом” “Курская атомная станция” и “Смоленская атомная станция”, поступают на переработку в контейнерах партиями весом нетто до нескольких десятков тонн. В этих случаях для каждого контейнера выполняются измерения МЭД, отбор проб, спектрометрический анализ проб и расчёты весовых коэффициентов.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Предлагаемый метод расчёта удельной активности МОЗРВ в контейнере, основанный на использование гамма метода, не требует отбора большого количества проб, обеспечивая тем самым малое время приёма партии МОЗРВ весом в несколько десятков тонн. Данный метод является достаточно точным и работоспособным в диапазоне величин удельного загрязнения МОЗРВ от нескольких Бк/г до сотен Бк/г. Снижение времени и трудоёмкости процесса приёмки МОЗРВ позволяет в целом уменьшить суммарные затраты на переработку отходов.
Более точно учтена зависимость потерь энергии от заряда вещества, и, соответственно, значения коэффициентв d в статье: А.Б.Гелбутовский, А.А.Герасименко, А.В.Трошев, П.И.Черемисин "Уточнённая методика определения удельной активности металлических отходов, загрязнённых радиоактивными веществами, в контейнере". VI-й Международный ядерный форум. Секция 4. СПб, 26-30 сентября 2011 г.
Литература
1. Основные правила учёта и контроля радиоактивных веществ и радиоактивных отходов в организации. НП-067-05. Москва, 2005.
2. Методика выполнения измерений. Определение удельной активности гамма-излучающих нуклидов, содержащихся в шихтовых слитках чёрных металлов. Санкт-Петербург, 1996.
3. О.Ф.Немец, Ю.В.Гофман. Справочник по ядерной физике. Киев, 1975.
4. Н.Г.Гусев, Е.Е.Ковалёв, Д.П.Осанов, В.И.Попов. Защита от излучения протяжённых источников. Москва, 1961
Авторы
Гелбутовский А.Б., Герасименко А.А., Трошев А.В., Черемисин П.И.
ЗАО «ЭКОМЕТ-С»
188540, г. Сосновый Бор, Ленинградская обл., а/я 221/5
Тел./факс: (81369)-4-23-03. E-mail: eco@ecomet-s.ru, www.ecomet-s.ruexternal link, opens in a new tab