Atomic-Energy.ru

Замыкание ЯТЦ быстрых реакторов с использованием ПУРЕКС-процесса

17 сентября 2012
Соотношение частиц различных фаз в порошке МОКС после денитрации (в обратно отраженных электронах)

Развитие атомной энергетики за счет создания АЭС с реакторами на быстрых нейтронах при загрузке их МОКС-топливом во многом решает проблему замыкания ЯТЦ также и АЭС с реакторами на тепловых нейтронах. Генерируемый и уже накопленный на складах энергетический плутоний используется в стартовых загрузках быстрых реакторов, которые в ближайшие годы начнут конкурировать с существующими и перспективными тепловыми. Поскольку экономически (по себестоимости электроэнергии) быстрые реакторы вполне сопоставимы с реакторами ВВЭР-1000 [1], затраты на изготовление МОКС-топлива и переработку полученного ОЯТ будут играть существенную роль в развитии энергетики с реакторами на быстрых нейтронах.

Характеристика ОЯТ реакторов типа БН

Для эффективного использования быстрых реакторов необходимо перерабатывать ОЯТ реакторов, работающих на МОКС-топливе,  с высоким уровнем выгорания (не менее 10%, что примерно соответствует 100 ГВт*сут/т тяжелого металла – ТМ) и короткой выдержкой (1-2 года). Считается, что при таких условиях ОЯТ будет характеризоваться большими тепловыделением и радиационной нагрузкой, что препятствует его переработке с использованием традиционной гидрометаллургической технологии типа ПУРЕКС-процесса. Однако можно найти условия, когда такая переработка становится вполне реальной.

Рассмотрим реактор типа БН, где для увеличения коэффициента воспроизводства (КВ), помимо активной зоны (АЗ) имеются нижний торцевой (НТЭ) и боковой экраны (БЭ), выгорание которых очень невелико. Если при переработке совмещать ОЯТ из активной зоны и экранов, получится смешанное ОЯТ, пригодное для гидрометаллургической переработки экстракционными методами. Ниже приведены оценки, полученные на основании расчетов (см. таблицы).

Для расчета состава БН-1200 принималось, что АЗ содержит топливную композицию в виде смеси оксидов энергетического плутония (17%) и обедненного урана. Ежегодная выгрузка ОЯТ из АЗ, НТЭ и БЭ составляет 8,9 т, 3,2 т и 6 т соответственно.

 

Расчетный нуклидный состав ОЯТ БН-1200 (с выгоранием 10% после двухлетней выдержки ) и ВВЭР-1000 ( выгоранием 50 ГВт*сут/т U после выдержки в течение трех лет)

Нуклид,

кг/т ТМ

 

ОЯТ БН-1200

ОЯТ

ВВЭР-000

Активная зона,

100 ГВт/т ТМ

Нижний торцевой экран,

11 ГВт/т ТМ

Боковой экран,

1,5 ГВт/т ТМ

АЗ+НТЭ+БЭ

U

740

941

969

854

939

Pu

154,9

46,3

25,8

91,4

11,3

Np

0,37

0,103

0,020

0,21

0,63

Am

3,89

0,015

0,0042

1,84

0,48

Cm

0,23

4,6E-04

6,4E-05

0,10

0,063

Сумма продуктов деления

100

13,0

5,4

51,8

50

 

Расчетное тепловыделение актинидов в смешанном ОЯТ БН-1200 и ОЯТ ВВЭР-1000

Нуклиды

Тепловыделение, кВт/т ТМ

ОЯТ БН

ОЯТ ВВЭР-100

Сумма актинидов

1,7

0,49

Сумма продуктов деления

5,4

4,3

Итого

7,1

4,8

 

Из таблиц следует, что хотя содержание плутония и трансплутониевых элементов в ОЯТ БН выше на порядок, его тепловыделение всего в 1,5 раза больше аналогичного показателя ОЯТ ВВЭР-1000. Расчеты также показали, что удельная активность β- и γ-излучающих нуклидов в смешанном ОЯТ БН равна ~5*104 ТБк/т ТМ, что тоже примерно в 1,5 раза превышает активность ОЯТ ВВЭР равного выгорания с трехлетней выдержкой, перерабатываемого в настоящее время в ПО «Маяк». Удельная α-активность выше в 3,2 раза, ее вклад в радиационный эффект не превышает 30%.

Переработка ОЯТ

Сопоставление переработки ОЯТ тепловых и быстрых реакторов показывает, что часть операций, применяемых при переработке ОЯТ тепловых реакторов, для ОЯТ быстрых реакторов не нужна. Головные операции вскрытия и растворения будут одинаковы для обеих технологий. При переработке необходимо выводить в отдельный поток весь плутоний и нептуний, а также половину урана (для получения необходимого соотношения для МОКС-топлива). При этом остаточное количество урана не требует дополнительной доочистки в процессе второго экстракционного цикла, как это происходит при переработке ОЯТ ВВЭР или PWR на заводе РТ-1 и за рубежом. Можно отказаться и от цикла аффинажа плутония. Все это компенсирует трудности, связанные с повышенной концентрацией делящихся материалов в ОЯТ быстрых реакторов и увеличением числа операций при получении  исходных композиций МОКС-топлива.

Изготовление МОКС-топлива

На лабораторном оборудовании в «горячих камерах» ФГУП «НПО «Радиевый институт им. В.Г. Хлопина» отработана операция совместной реэкстракции урана, плутония и нептуния с последующим прямым осаждением и прокалкой, которая позволяет получить высокую степень очистки ОЯТ от цезия (до 107)  [2]. В результате получается порошок твердых растворов урана и плутония, непосредственно пригодный для изготовления таблеток МОКС-топлива для быстрых реакторов.

Данная технология предназначена для использования в опытно-демонстрационном центре переработки ОЯТ тепловых реакторов на ФГУП «ГХК». Ее использование позволяет значительно упростить существующую в настоящее время технологию MIMAS, используемую во Франции на заводе «Мелокс» для получения МОКС-топлива из смеси чистых диоксидов урана и плутония [3], за счет исключения наиболее трудоемких операций измельчения и поэтапного смешения порошков урана и плутония.

 

Соотношение частиц различных фаз в порошке МОКС после денитрации (в обратно отраженных электронах)

 

Обращение с ВАО

Высокоактивные РАО, получаемые в результате переработки ОЯТ тепловых реакторов, подвергаются остекловыванию (используется боросиликатное стекло)  с включением 15-20% продуктов деления удельным объемом 0,1-0,15 м3/т ТМ. При этом в качестве ограничивающего фактора оказывается тепловыделение контейнеров со стеклом [4], вследствие чего общая выдержка ОЯТ и упаренных перед отверждением ВАО при выгорании ОЯТ, равном 50 ГВт*сут/т, составляет более восьми лет. Такое концентрированное стекло в ВАО получается на зарубежных заводах по переработке ОЯТ. При проверке технологии для опытно-демонстрационного центра на ФГУП «ГХК» в горячих камерах ФГУП «НПО «Радиевый институт им. В.Г. Хлопина» [2] было переработано 8 кг ОЯТ ВВЭР-1000 с выгоранием 50 ГВт*сут/т U и 60 ГВт*сут/т U при выдержке 10 лет и 3 года соответственно. После проведения процесса был получен образец боросиликатного стекла объемом 30 мл с активностью около 30 Ku, то есть активность стекла составила 1 Kи/мл стекла. Включение отходов в боросиликатное стекло составило 17% мас.

Такой подход в полной мере может быть использован при переработке смешанного ОЯТ реакторов на быстрых нейтронах. При этом объем иммобилизованных ВАО в матрицу при достаточной выдержке может быть сопоставим с объемом остеклованных отходов от переработки ОЯТ тепловых реакторов.

Таким образом, переработка ОЯТ МОКС-топлива быстрых реакторов может оказаться экономически эквивалентной существующим технологиями переработки ОЯТ тепловых реакторов и изготовления МОКС-топлива.

Литература

  1. Зродников А.В. Перспективы развития реакторов БН / А.В. Зродников, В.М. Поплавский, Б.А. Васильев и др. // Атомная энергетика. Состояние и перспективы. Труды Третьей научной конференции Минатома России. – М., 2002. – С. 65-84.
  2. Gavrilov P.M. Complete Testing of SNF Reprocessing Technology for EDC in the Hot Cells of KRI / P.M. Gavrilov, E.G. Kudryavtsev, A.V. Khaperskaya et al // Proceeding the 10th Intern. Conf. GLOBAL 2011 2011 Dec. 11-16. Makuhari Messe, Chiba, Japan. Rep. 501241.
  3. Vanderghegnst A. MIMAS, a mature and flexible process to convert the stockpiles of separated civil and weapon grade plutonium into MOX fuel for the use in LWR’s / A. Vanderghegnst, Y. Vanderbork // Proc. Intern. Conf. on the Back-end of the Fuel Cycle, Global’2001, 9-13 Sept. Paris, paper 217.
  4. Федоров Ю.С. Проблемы модернизации экстракционной переработки отработавшего ядерного топлива / Ю.С. Федоров, Б.Я. Зильберман, А.С. Алой и др. // Российский химический журнал. – 2010. – Т. 54, №4. – С. 12-24.

Авторы

Ю.С. ФЕДОРОВ, д.х.н., Б.Я. ЗИЛЬБЕРМАН, д.т.н., Д.В. РЯБКОВ, Б.Е. БУРАКОВ, к.г.-м.н.
ФГУП «НПО «Радиевый институт им. В.Г. Хлопина»

В.М. ПОПЛАВСКИЙ, д.т.н., Ю.С. ХОМЯКОВ, к.ф.-м.н., А.Г. ЦИКУНОВ, к.т.н.
ФГУП «ГНЦ РФ – ФЭИ»