В последнее время уделяется повышенное внимание не только выбросам обычного углерода [1], но и его радиоактивного радиоизотопа 14С. Активное развитие арктических регионов предопределяет бережное отношение к местным природным объектам, для которых характерна особо высокая чувствительность к внешним параметрам воздействия на сложившиеся экосистемы [2]. Одним из таких факторов является 14С, который может одновременно быть и удобным маркером.
Строительство АЭС в посёлке Билибино на Чукотке было принято в 1966 году и предусматривало сооружение четырёх энергоблоков с графито-водными реакторными установками ЭГП-6 мощностью по 12 МВт каждый. Выбор типа реакторной установки для Билибинской АЭС был обусловлен опытом эксплуатации атомных станций с аналогичными реакторными установками АМ (Обнинская АЭС) и АМБ-100, АМБ-200 (Белоярская АЭС), а также промышленных уран-графитовых реакторных установок. Строительство станции началось в 1966 году. В период с 1974 по 1977 год были последовательно введены в эксплуатацию все четыре энергоблока. Один энергоблок был остановлен в 2019 году. В декабре 2025 г. были остановлены оставшиеся 3 энергоблока.
Атомные станции с графито-водными реакторами, к которым относится Билибинская АЭС, характеризуются наибольшим значением нормализованного показателя выброса 14C на единицу произведенной электроэнергии (0,148 ГБк/ГВт·ч) среди эксплуатируемых в России АЭС [3]. При этом, актуальные оценки облучения населения от выбросов 14C при нормальной эксплуатации АЭС с реакторными установками РБМК-1000 и ЭГП-6, показали малые значения годовой эффективной дозы, существенно ниже установленного минимально значимого уровня (10 мкЗв/год) [4]. Облучение населения от выбросов энергоблоков Билибинской АЭС находится в диапазоне от 1,4 мкЗв (1998 г.) до 4,6 мкЗв (2020 г.) [5].
В графито-водных ядерных реакторах радиоуглерод главным образом образуется в результате [6]: активации газообразного азота (14N); активации примесных элементов исходного графита. Большая часть образовавшегося 14C остается в графите во время работы реактора и не выбрасывается в атмосферу. Основная часть (~ 70−90 %) накопленного в графите 14C образовалась из газообразного азота по реакции 14N(n,p)14C [6]. Существенно меньший вклад в образование 14C вносит реакция 13C(n,γ)14C.
В связи с выработкой ресурса, в обозримой перспективе будет производиться вывод из эксплуатации всех энергоблоков Билибинской АЭС. Кратно увеличится поступление углерода-14 в атмосферный воздух при извлечении облученной графитовой кладки [7]. Предварительные оценки показывают, что суммарная активности графитовых отходов на 95 % определяется наличием 14С [8], которые при фиксации в пункте финальной изоляции сформируют РАО 2-го класса [9, 10]
В отличие от большинства радионуклидов, выбрасываемых при нормальной эксплуатации АЭС, 14C относится к группе долгоживущих, которые после выброса циркулируют в пределах биосферы и продолжают вносить свой вклад в облучение населения в течение десятилетий, хотя и в крайне малых индивидуальных дозах. Облучение населения в результате годового выброса глобально циркулирующих радионуклидов (3H, 14C, 85Kr, 129I) со временем будет медленно увеличиваться [11]. Как и любой изотоп углерода, 14C является биогенным макротрофным элементом, участвующим в биогеохимическом цикле обмена между живыми организмами и абиотической средой. Вследствие этого, сформированный в период эксплуатации АЭС локальный участок повышенного содержания 14C в растительности будет функционировать как площадной источник 14C в течение длительного периода, даже после остановки реакторов и выгрузки топлива из активной зоны.
Поскольку обязательный мониторинг 14С в выбросах АЭС в России осуществляется менее 10 лет, оценить активность 14С, поступившего в атмосферу от прошедшей эксплуатации реакторных установок практически невозможно. Отсутствие инструментальных измерений выбросов 14С в ранние годы эксплуатации ядерных реакторов и объектов использования атомной энергии не позволяет адекватно оценить выбросы 14С, а также последствия таких выбросов для окружающей среды и человека.
Выброс радиоуглерода в процессе эксплуатации атомных электростанций может привести к локальному увеличению содержания данного радионуклида в атмосфере. Изменения объемной активности 14С в атмосфере можно оценить по содержанию 14С в годичных кольцах деревьев, произрастающих в районе потенциального воздействия [12]. В процессе фотосинтеза деревья поглощают углекислый газ, в том числе 14СО2. Фактическое соотношение изотопов радиоуглерода в окружающем воздухе сохраняется в органических веществах древесины. В отличие от других соединений (смолы, воски и т. д.), целлюлоза не мигрирует в тканях дерева после формирования. Таким образом, в целлюлозе годичных колец сохраняются удельные активности 14С, пропорциональные объемным активностям окружающего атмосферного 14С (в виде 14СО2).
Техногенный вклад от выбросов радиоуглерода наблюдался в районе следующих АЭС: Игналинская (Литва) [13, 14], Кршко (Словения) [15], Циньшань (Китай) [16], Богунице (Словения) [17], им. адмирала Альваро Алберто (Бразилия) [18], Пакш (Венгрия) [19], Ханул, Вольсон, Ханбит, Кори (Южная Корея) [20], Чернаводэ (Румыния) [21], Пикеринг (Канада) [22] и др. В нашей стране превышение углерода-14 над фоновой составляющей в годичных кольцах деревьев зафиксировано около Белоярской [12], Билибинской [5] и Курской АЭС [7].
Цель настоящей работы – оценка загрязнения древесной растительности 14С в условиях Крайнего севера на примере выбросов Билибинской АЭС за весь период ее эксплуатации.
Методы и материалы
При планировании работ выбор вида древесной растительности и местоположения отбора проб для достижения целей исследования производился с учетом сведений о лесном фонде и метеорологических данных многолетних наблюдений [5]. Дальневосточный федеральный округ (ДФО), где расположена Билибинская АЭС, является крупнейшим по площади лесным регионом России. В лесном фонде ДФО преобладают хвойные леса, среди которых лиственничники занимают около 3/4 площади, покрытой лесом, и 84,8 % площади хвойных [23]. Общий запас древесины лиственницы (61,2 %) значительно преобладает над запасом всех других пород ДФО – хвойных, твердо- и мягколиственных. Из общего запаса древесины ДФО на Чукотский АО приходится 0,4 %. Основным лесообразующим видом на Чукотке является лиственница Каяндера (Larix cajanderi Mayr) [24]. Средний запас лиственничных лесов в Чукотском АО составляет 27 м3/га [23]. Стволы неровные, часто разветвленные или усохшие в верхней части. Диаметр на высоте 1,3 м от основания ствола достигает 50 см [24].
Отбор годичных колец лиственницы Каяндера (Larix cajanderi Mayr) осуществлялся на участке с наибольшим ожидаемым поступлением углерода-14 от выбросов Билибинской АЭС. Данный участок, находящийся на расстоянии 1,8 км к юго-юго-западу от вентиляционных труб станции, был определен с учетом многолетних метеорологических параметров [5]. Отбор древесных проб (кернов) осуществлялся на высоте примерно 130 cм от поверхности почвы с помощью бурава Пресслера. Всего на участке было отобрано 10 кернов. После построения индивидуальных древесно-кольцевых хронологий и перекрестной датировки отобранные керны разделялись на годичные кольца. Кольца одного года образования объединяли в одну пробу, соответствующую календарному году. Далее проводилась обработка образцов древесины на оборудовании ЦКП «Геохронология кайнозоя» ИАЭТ СО РАН: из годичных колец химическим способом выделялась целлюлоза, очищалась от лигнина, смол и других примесей. Затем образцы подготовленной целлюлозы передавались в ЦКП «Ускорительная масс-спектрометрия Новосибирского государственного университета – Новосибирского научного центра», где подвергались полному сжиганию и превращению в графитоподобный углерод на графитизаторе AGE-3 (Ionplus, Швейцария), предназначенной для получения мишеней для ускорительного масс-спектрометра [5, 25, 26]. Измерение содержания 14С в полученных образцах проводилось с помощью ускорительного масс-спектрометра MICADAS-28 (Ionplus, Швейцария) [26, 27]. Использование УМС позволяет выполнить прецизионную оценку содержания 14С в исследуемых образцах [28]. Инструментальная погрешность составляла не более 1,8 Бк/кг С. Минимальная требуемая масса образца – 20-50 мг.
Древесная растительность всегда содержит 14С, поглощаемый из атмосферного воздуха. При основном пути поступления радиоуглерода в древесину из приземного слоя атмосферы в результате фотосинтеза, отношение радиоактивного изотопа углерода 14С к стабильному 12С остается равным такому отношению в атмосферном воздухе. Техногенный вклад в нормализованную активность 14С к массе стабильного углерода в каждом годичном кольце древесины определяется разницей между измеренной и фоновой составляющей:
| NALairx,14C,jNPPx=NАLarix,14C, jx-NАbcg,14C, j , | (1) |
где NALairx,14C,jNPP(x) – вклад выброса 14С Билибинской АЭС в нормализованную активность образца древесины за j-ый год вегетации, Бк/кг С;
NАLarix,14C, j(x) – результат измерения нормализованной активности 14С за j-ый год вегетации в образце древесного кольца лиственницы на расстоянии х от источника выброса, Бк/кг С;
x – расстояние от источника выброса 14С до локального участка отбора образцов древесной растительности, км;
NАbcg,14C, j – средняя фоновая нормализованная активность 14С в приземном слое атмосферы в период j-ого года вегетации, Бк/кг С.
В качестве фоновых значений (NАbcg,14C, j) использовались сведения о глобальном содержании 14CO2 в атмосфере по данным 23 наблюдательных станций, расположенных в северном и южном полушариях Земли [5]. Период вегетации для района расположения Билибинской АЭС был принят равным июню-июлю каждого рассмотренного года.
Для оценки запаса 14С в древесине лиственниц зоны воздействия выбросов реакторных установок ЭГП-6 необходимо последовательно определить:
- площадь зоны воздействия выбросов 14С при эксплуатации Билибинской АЭС, га;
- запас древесины лиственниц на установленной площади воздействия, м3/га;
- содержание 14С в каждом годовом кольце лиственниц на установленной площади воздействия с учетом удаления от источника выброса, Бк/кгС;
- распределение содержания 14С в древесине лиственниц при удалении от источника в выбранном румбе направления ветра, Бк/кгС;
- содержание стабильного углерода в древесине, кгС/м3.
Для скрининговой оценки площади ареала, в котором может быть идентифицирован 14С в древесной растительности от выбросов Билибинской АЭС целесообразно воспользоваться подходом НКДАР ООН к определению объемной активности радионуклидов Ар.н.(x) в приземном слое атмосферы (Бк/м3) на расстоянии более 1 км по ветру от источника выброса [11] в виде выражения:
Aр.н.x=F1Qx-n (2)
где F1 — среднегодовой коэффициент разбавления на расстоянии 1 км, с/м3;
Q — интенсивность выброса, Бк/с;
x — расстояние по доминирующему направлению ветра от источника выброса 14С, км;
n — индекс, определяемый эмпирическим путем.
В районе расположения Билибинской АЭС преобладают ветра северных румбов, дующих в направления сектора между румбами от юго-юго-запад и юго-юго-восток. НКДАР ООН считает наилучшим приближением для F1 значение 5,3·10–7 с/м3 при значении n в случае 14С, равном 1,4 [11]. С учетом данных рекомендаций выражение (2) примет вид:
Aair,14C,jNPP(x)= 5,3·10-7·Qj·x-1,4 (3)
где Aair,14C,jNPP(x) — средняя объемная активность 14С в атмосферном воздухе на расстоянии более 1 км по ветру от Билибинской АЭС, обусловленная эксплуатацией реакторных установок ЭГП-6 за j-ый год вегетации, Бк/м3;
Qj — средняя интенсивность выброса за j-ый год вегетации, Бк/c.
Если консервативно принять условие постоянной интенсивности выброса 14С на протяжении календарного года, то значение Aair,14C,jNPP(x) будет соответствовать средней по j-му году объемной активности 14С в атмосферном воздухе на различных расстояниях в румбе с преобладающим направлением ветра. Консервативная оценка содержания 14С в кольце древесины лиственницы, сформированном за j-ый год вегетации ALairx,14C,jNPP(x) , выраженная в Бк/кг, основана на соотношении, связывающим искомую величину со средним значением объемной активности 14С (Бк/м3) в атмосферном воздухе [11]:
ALairx,14C,jNPPx= Aair,14C,jNPP(x)·SLarixSair (4)
где SLarix— содержание стабильного углерода в древесине лиственницы, г C/кг;
Sair = 0,2 — содержание стабильного углерода в атмосферном воздухе, г C/м3.
Выражение (4) позволяет рассчитанные значения Aair,14C,jNPP(x) использовать для оценки нормализованной активности 14С в образце древесного кольца лиственницы NALairx,14C,jNPP(x) за j-ый год вегетации на любом расстоянии х от источника выброса:
NALairx,14C,jNPPx= ALairx,14C,jNPP(x)SLarix= Aair,14C,jNPP(x)Sair= 5,3·10-7· Qj · x-1,4 0,2 (5)
Численное значение SLarix получено на основании диапазона значений конверсионных коэффициентов (тонн С/м3 древесины) для расчета запаса углерода в биомассе древостоя по объемному запасу древесины лесного насаждения и плотности лиственницы. Диапазон значений конверсионного коэффициента для лиственницы зоны средневозрастной северной тайги составляет 497 кг С/м3 древесины. Плотность древесины лиственницы Larix принята равной 660 кг/м3 [29]. Установленные исходные данные позволяют оценить численное значение SLarix равным 753 г C/кг.
Применение ограничения в виде условия достоверного определения 14С в древесине лиственниц от выбросов Билибинской АЭС на уровне 1/100 от максимального, позволяет определить расстояние по направлению ветра ограничивающее ареал оценки запаса 14С в лиственничных лесах, сформированного эксплуатацией реакторных установок ЭГП-6.
Аair,14C(x)/max Аair,14C 0,01 (6)
Опираясь на выражение (3) и учитывая выражение (4), определено расстояние от источника выброса в секторе доминирующих направлений ветра, при котором выполняется условие выражения (6), равное 27 км. На удалении 5 км от источника выброса обнаруживаемое содержание 14С в древесине лиственницы будет на уровне 10 % от максимального значения активности, установленного в образцах деревьев участка максимального воздействия (рис. 1).
Рис. 1 – Распределение содержания 14С в древесине лиственницы, обусловленное выбросами реакторных установок ЭГП-Площадь участка произрастания лиственниц, ограниченного условием (6), будет соответствовать сектору, равному 1/8 (два из 16 румбов) площади окружности радиусом 27 км, что составляет 286,3 км2 или 28 627 га. С учетом плотности произрастания лиственницы в Чукотском АО (запас лиственничных лесов = 27 м3/га) функция распределения суммарного объема древесины при удалении от источника выброса описывается простой зависимостью:
Vwoodx=100∙27∙18x2 (7)
где 100 — коэффициент пропорциональности, 1 га = 0,01 км2;
27 — средний запас лиственничных лесов в Чукотской АО, м3/га.
1/8 — доля рассматриваемого сектора в площади окружности радиусом х.
На всей площади выделенного сектора при х = 27 км находится ~773 тыс. м3 лиственничной древесины. Рассчитанный объем лиственничной древесины будет содержать от 2,94·108 до 3,98·108 кг стабильного углерода.
В рамках скрининговой оценки запаса 14С в выбранном виде древесной растительности достаточно провести отбор образцов древесных колец на локальном участке вблизи критической точки (х = х1). Для оценки запаса 14С в древесине лиственниц, сформированного за период T лет воздействия выбросов АЭС, целесообразно выделить две условные зоны:
1) ближняя зона воздействия – сектор между румбами преимущественного направления ветра в радиусе равном расстоянию от источника выброса до локального участка с максимальным воздействием выброса (критическая точка), [0; х1];
2) основная зона воздействия – часть сектора между румбами преимущественного направления ветра на расстоянии от критической точки до 27 км от Билибинской АЭС [х1; 27].
В ближней зоне результат оценки вклада выброса 14С Билибинской АЭС в активность древесины за j-ый год вегетации (NАNPP,14C,j(0; х1)) принимает максимальное значение и соответствует содержанию техногенного 14С в кольцах j-ого года любой лиственницы, произрастающей на участке от источника выброса до границы ближней зоны. В зоне основного воздействия активность 14С в древесине снижается при удалении от источника согласно выражению (5).
Среднее нормализованное содержание 14С во всем объеме древесины лиственницы за рассматриваемый период воздействия (T лет эксплуатации) на любом расстоянии х от источника выбросов АЭС NALairx,14CNPP(x) (Бк/кг С) будет определяться выражением:
NALairx,14CNPPx=1Т ·0ТNALairx,14C,jNPP(x) (8)
Используя выражение (5) и экспериментальные значения NALairx,14C,jNPP(x1) в образцах древесных колец в критической точке на определенном расстоянии х1 от источника выброса, можно оценить среднюю интенсивность выброса 14С (Бк/c) за любой рассматриваемый j-ый год вегетации:
Qj=Sair5,3·10-7· x1-1,4·NALairx,14C,jNPP(x1) (9)
где х1 — фиксированное расcтаянии (х1=const) расстояние от источника выброса 14С до участка расположение критической точки, км.
Расчет интенсивности выброса 14С (Qj, Бк/c) за любой рассматриваемый j-ый год необходим для оценок нормализованной активности NALairx,14C,jNPP(x1;27) на любом другом удалении (х > х1) древесной растительности от источника выброса в основной зоне воздействия.
NALairx,14C,jNPP(x1;27) = = x-1,4x1-1,4 ·NALairx,14C,jNPP(x1) (10)
Для расчета средней интенсивности выброса 14С (QT, Бк/c) за выбранный период T лет, позволяющей выполнить оценку нормализованной активности 14С в древесине, используется подобное (9) выражение:
QT=Sair5,3·10-7× x1-1,4·1Т ·0ТNALairx,14C,jNPP(x1) (11)
Сформированная за период эксплуатации АЭС (Т) нормализованная активность в основной зоне воздействия [х1, 27] будет определяться выражением:
NALairx,14C,TNPPx1;27= x-1,4x1-1,4·1Т ·0ТNALairx,14C,jNPP(x1) (12)
Опираясь на принятое условное зонирование, запас 14С (SUPNPP,14C,T(0; х1), Бк) в древесине за период эксплуатации (T = 48 лет) Билибинской АЭС на площади ближней зоны (х1=1,8 км) от источника выброса с учетом выражений (7) и (8), будет определяться выражением:
SUPNPP,14C,T0; x1=Vwood0; x1·Larix·SLarix·1Т ·10-3·0ТNALairx,14C,jNPP(x1) (13)
где Vwood0; x1 = 100 · 27 · 18· π · х12 — объем древесины лиственницы в ближней зоне установленной площади воздействия, определяемый выражением (7) в секторе на расстоянии от 0 до х1 км от источника выброса, м3;
где SLarix — нормализованная масса стабильного углерода в древесине, 753 г C/кг;
10-3 — коэффициент пропорциональности для SLarix, 1 г С/кг = 0,001 кг С/кг;
Larix — плотность древесины лиственницы принятая равной 660 кг/м3.
При принятых условиях зонирования, нормализованная активность 14С в древесине лиственниц, произрастающих в основной зоне воздействия [х1; 27], относительно максимального значения NALairx,14C,jNPP(x1) будет уменьшаться независимо от интенсивности выброса, обратно пропорционально удалению от источника выброса по закономерности x-1,4, где x принимает значение от х1 до 27 км от Билибинской АЭС. Для оценки запаса 14С в основной зоне целесообразно воспользоваться способом расчета объема фигуры вращения вокруг вертикальной оси, общий вид которого имеет вид:
Vrot=const·2abxydx (14)
В рассматриваемой ситуации y = x-1,4, поэтому итоговое подынтегральное выражение (xy) преобразуется в x-0,6. Для учета снижения активности 14С в отдельном рассматриваемом секторе фигуры вращения, ограниченного углом 45° (рис. 1) на ограниченном участке [х1; 27], используется 1/8 значения определенного интеграла:
Vrot=const·18·2x127x-0,6dx (15)
Итоговое выражение для оценки запаса 14С (SUPNPP,14C,T(х1; 27), Бк) в древесине за период эксплуатации (T = 48 лет) Билибинской АЭС на площади основной зоны воздействия будет определяться выражением:
SUPNPP,14C,T0;x1= Vwood(x1;27) ·Larix ·SLarix· 10-3 x1-1,4 ·0ТNALairx,14C,jNPP(x1) Т ·4x127x-0,6dx (16)
где Vwoodx1;27 — объем древесины лиственницы на площади зоны основного воздействия, в выбранном секторе на расстоянии от х1 до 27 км от источника выброса, определяется выражением, м3:
Vwoodx1;27=100∙27∙18(272-x12) (17)
Общий запас 14С (Бк) в древесине за период эксплуатации Т = 48 лет Билибинской АЭС на всей рассматриваемой площади воздействия определяется суммой:
SUPNPP,14C0;27= SUPNPP,14C0; x1+ SUPNPP,14C(x1;27) (18)
где SUPNPP,14C(0; х1) — результат расчета по выражению (13), Бк;
SUPNPP,14C(х1; 27) — результат расчета по выражению (16), Бк.
Оценка запаса в рамках данной работы выполняется только в заданном секторе двух румбов с преобладающим направлением ветра. Для оценки запаса в других секторах достаточно полученные результаты для румбов ЮЮЗ и ЮЮВ скорректировать на вероятность направления ветра в другом выборном направлении.
Результаты исследования
Техногенный вклад в содержание 14С в годичных кольцах древесины вблизи станции оценивается с момента ввода в эксплуатацию энергоблоков Билибинской АЭС (1974 г) и до момента отбора кернов древесины лиственницы в рамках исследования (2022 г). В таблице 1 представлены результаты измерения 14С в годичных кольцах лиственницы Каяндера (NАLarix,14C,j) и среднее фоновые содержания 14С в приземном слое атмосферы северного полушария (NАbcg,14C, j), Бк/кг С. Выбор годичных колец для измерения производился с переменным временным шагом исходя из возможного режима эксплуатации станции. Для периода штатной работы АЭС (1974–2010 гг.), когда значительных колебаний выбросов 14С не предполагалось, шаг отбора составил 4 года. Начиная с 2012 г., в связи с проведением работ на графитовой кладке, потенциально сопровождавшихся повышенной выбросом радиоуглерода, шаг составил 1–2 года. Используя выражение (1) и данные таблицы 1 был определен вклад выбросов Билибинской АЭС в содержании 14С в древесине лиственницы за j-ый год вегетации в ближней зоне воздействия (NАLarix,14C,j(0; 1,8)), принимаемой в качестве максимальной достижимой активности для применения в последующих расчетах. Расчетная объемная активность по методике НКДАР ООН (формула 2) для критической точки местности составила 2,12·10-6 Бк/м3, что сопоставимо с объемной активностью, рассчитанной по методике ПДВ-АЭС-2016, – 2,72·10-6 Бк/м3 [4].
Таблица 1 – Удельная активность 14С в годичных кольцах лиственницы Каяндера и в приземном слое атмосферы района расположения Билибинской АЭС
| Год | Удельная активность 14С, Бк/кг С | |
| В годичных кольцах лиственницы | Фон | |
| 1974 | 315,77 ± 1,75 | 316,15 ± 2,17 |
| 1978 | 305,44 ± 1,50 | 296,63 ± 0,88 |
| 1982 | 290,30 ± 1,43 | 281,14 ± 1,02 |
| 1986 | 277,37 ± 1,38 | 268,85 ± 0,36 |
| 1990 | 268,33 ± 1,29 | 260,26 ± 0,25 |
| 1994 | 262,09 ± 1,31 | 253,57 ± 0,14 |
| 1998 | 252,69 ± 1,26 | 248,53 ± 0,18 |
| 2002 | 253,28 ± 1,27 | 243,58 ± 0,25 |
| 2006 | 248,62 ± 1,24 | 238,81 ± 0,09 |
| 2010 | 241,44 ± 1,22 | 234,99 ± 0,09 |
| 2012 | 239,70 ± 1,20 | 232,76 ± 0,14 |
| 2013 | 241,23 ± 1,22 | 231,65 ± 0,14 |
| 2015 | 242,45 ± 1,23 | 229,57 ± 0,11 |
| 2016 | 241,71 ± 1,18 | 228,76 ± 0,14 |
| 2018 | 239,24 ± 1,17 | 227,49 ± 0,14 |
| 2020 | 240,03 ± 1,19 | 226,14 ± 0,18 |
| 2022 | 233,91 ± 1,16 | 225,23 ± 0,32 |
В зависимости от рассматриваемого года удельная активность техногенного 14С в отобранных образцах находится в диапазоне от 4,2 до 13,9 Бк/кг С. Визуализация результатов расчета NАLarix,14C,j(0; 1,8) представлена на рисунке 2.
Рис. 2 – Содержание 14С в древесных кольцах лиственницы, обусловленное выбросами реакторных установок ЭГП-6, Бк/кг СНаибольший техногенный вклад в содержание 14С в годичных кольцах лиственницы от выбросов Билибинской АЭС наблюдается в период с 2013 по 2020 гг. и составляет 11,8–13,9 Бк/кг С. Значение абсолютной неопределенности оценки техногенного вклада NALairx,14C,jNPP(0; 1,8) от 1,2 до 1,8 Бк/кг С. Значение относительной неопределенности оценки вклада выбросов энергоблоков ЭГП-6 в активность 14С в древесных кольцах обратно пропорциональна рассчитанной величине NALairx,14C,jNPP(0; 1,8) и находится в диапазоне от 8,7 % (для 13,9 Бк/кг С) до 30,6 % (для 4,2 Бк/кг С) от абсолютной неопределенности. В таблице 2 приведены максимальные значения превышения содержания 14С в годичных кольцах деревьев над фоновыми уровнями по данным зарубежных исследований.
Таблица 2 – Сравнение наибольшего техногенного вклада от эксплуатации различных АЭС в содержание 14С в годичных кольцах деревьев
| АЭС | Наибольший техногенный вклад от выброса 14С, Бк/кг С | Ссылка |
| Игналинская | 31,6 | [13, 14] |
| Кршко | 69,6 | [15] |
| Циньшань | 62,4 | [16] |
| им. адм. Алваро Алберто | 58,0 | [18] |
| Пакш | 29,4 | [19] |
| Ханул | 93,1 | [20] |
| Вальсонг | 266,1 | [20] |
| Ханбит | 49,7 | [20] |
| Кори | 57,8 | [20] |
| Чернаводэ | 85,0 | [21] |
| Курская | 94,0 | [7] |
| Билибинская | 13,9 | [5] |
Согласно данным таблицы 2, техногенный вклад 14C от выбросов Билибинской АЭС сопоставим по порядку величины с другими атомными станциями, однако, среди рассмотренных, является минимальным. Это, вероятно, обусловлено коротким вегетационным периодом в регионе расположения АЭС.
Ввиду того, что измерение 14C в годичных кольцах лиственницы проводился с определенным шагом, значения удельной активности в непроанализированных образцах консервативно принимались равными значениям, полученным для ближайшего последующего года измерений. Такое условие обосновано тем, что подготовка счетного образца из объединенной пробы, последовательно расположенных готовых колец, позволяет провести измерение содержания 14С, усредненное по отобранным кольцам. Так, за все года с 1975 года до 1978 год значения NALairx,14C,jNPP, где j принимает значение от 1974 до 1978, принимаются равными NALairx,14C,1978NPP. Вклад выбросов за 1974 г. принимается равным нулю. И аналогично далее:
- период с 1979 по 1982 г.г. принимаются равными NALairx,14C,1982NPP;
- период с 1983 по 1986 г.г. принимаются равными NALairx,14C,1986NPP;
- период с 1987 по 1990 г.г. принимаются равными NALairx,14C,1990NPP;
- период с 1991 по 1994 г.г. принимаются равными NALairx,14C,1994NPP;
- период с 1995 по 1998 г.г. принимаются равными NALairx,14C,1998NPP;
- период с 1999 по 2002 г.г. принимаются равными NALairx,14C,2002NPP;
- период с 2003 по 2006 г.г. принимаются равными NALairx,14C,2006NPP;
- период с 2007 по 2010 г.г. принимаются равными NALairx,14C,2010NPP;
- период с 2011 по 2012 г.г. принимаются равными NALairx,14C,2012NPP;
- период с 2014 по 2015 г.г. принимаются равными NALairx,14C,2015NPP;
- период с 2017 по 2018 г.г. принимаются равными NALairx,14C,2018NPP;
- период с 2019 по 2020 г.г. принимаются равными NALairx,14C,2020NPP;
- период с 2021 по 2022 г.г. принимаются равными NALairx,14C,2022NPP.
При принятых условиях среднее значение содержания 14С в древесине лиственницы ближней зоны NALairx,14CNPP(0; 1,8) с учетом активности колец за каждый год вегетации, согласно выражению (8), составляет 8,65 ± 1,19 Бк/кг С.
Оценка запаса 14С в древесине лиственницы ближней зоны воздействия выбросов Билибинской АЭС выполнена согласно выражению (13). Объем древесины лиственницы в ближней зоне Vwood(0; 1,8) определяется по выражению (7) при x = 1,8 км. Принимая средний запас лиственничных лесов в Чукотской АО равным 27 м3/га, в рассматриваемом секторе двух румбов ЮЮЗ и ЮЮВ объем древесины лиственницы оценивается равным 3,4 тыс. м3. Если плотность древесины лиственницы равна 660 кг/м3 и учитывая значение SLarix = 753 г C/кг, запас 14С в древесине лиственницы ближней зоны (SUPNPP,14C(0;1,8)), согласно выражению (13), сформированный выбросами Билибинской АЭС, составляет 14,8 ± 2,0 кБк.
Оценка запаса 14С в древесине лиственницы основной зоны воздействия выбросов Билибинской АЭС выполнена согласно выражению (16). Объем древесины лиственницы в основной зоне воздействия Vwood(1,8; 27), равный ~769,1 тыс. м3, определен по выражению (17). В данном объеме древесины лиственницы основной зоны воздействия за период эксплуатации T= 48 лет накоплено 4,2 ± 0,6 МБк радиоуглерода.
В рассмотренном секторе, на площади ~ 2,3·103 км2, за 48 лет эксплуатации реакторных установок ЭГП-6 накоплено 4,2 ± 0,6 МБк 14С. Распределение запаса 14С в древесине лиственницы в секторе преимущественного направления ветра между ближней зоной и основной зоной воздействия выбросов Билибинской АЭС составило 0,35 % и 99,65 % соответственно.
Согласно результатам регулярных радиационно-технических обследований источников выброса энергоблоков ЭГП-6, среднегодовой выброс 14С Билибинской АЭС составляет 2,46 ТБк/год [4]. При таких уровнях воздействия радиоуглерода за период 48 лет эксплуатации в атмосферу поступило 118,1 ТБк 14С. В древесине лиственницы на площади выбранного сектора накоплено не более 3,56·10-6 % от суммарного выброса 14С.
Заключение
В данной работе выполнен анализ содержания 14С в годичных кольцах наиболее представительного вида древесной растительности – лиственницы Каяндера в районе расположения Билибинской АЭС. Результаты измерений с помощью ускорительной масс-спектрометрии показали техногенный вклад в удельную активность 14С в каждом из образцов, который обусловлен работой четырех графито-водных реакторов ЭГП-6 в период с 1974 по 2022 года и находится в диапазоне от 4,2 до 13,9 Бк на один килограмм стабильного углерода (от 2 до 6 % от фонового содержания).
Анализ метеорологических данных района расположения Билибинской АЭС и характеристики ее источников выбросов 14С позволили обосновать выбор секторов основного направления ветра и площадь ареала произрастания лиственниц Каяндера, на которой формируется наибольшее значение объемной активности 14С в вегетационный период.
Запас древесины лиственницы на площади 2 279 км2, максимального воздействия выбросов Билибинской АЭС в направлении двух румбов ЮЮЗ и ЮЮВ, составляет около 773 тыс. м3. За 48 лет эксплуатации реакторных установок ЭГП-6 в указанном объеме древесины накоплено 4,2 ± 0,6 МБк 14С.
Полученное скрининговое значение накопленной активности в древесине составляет не более 3,56·10-6 % от суммарного выброса 14С Билибинской АЭС с 1974 по 2022 гг. С учетом планируемого завершения эксплуатации энергоблоков ЭГП-6 в 2025 году, представленное скрининговое значение запаса радиоуглерода в древесине лиственницы может быть использовано в качестве базовой линии для сравнения выбросов радиоуглерода на всех этапах вывода из эксплуатации Билибинской АЭС.
Применение ускорительной масс-спектрометрии для измерения содержания углерода-14 в природных компонентах Арктического региона позволяет проводить комплексную оценку техногенного воздействия данного радионуклида на уникальные экосистемы Крайнего Севера, обусловленного как текущей деятельностью атомной энергетики, так и последствиями ядерных испытаний второй половины XX века.
Финансирование. Исследование выполнено за счет субсидий Минобрнауки РФ на выполнение научной темы FUMN-2024-0001.
Литература/References
- Антонов К. Л., Поддубный В. А., Маркелов Ю. И. и др. Некоторые итоги мониторинга парниковых газов в арктическом регионе России // Арктика: экология и экономика. — 2018. — №1 (29). — С. 56—67. — DOI: 10.25283/2223-4594-2018-1-56-67.
Antonov K. L., Poddubny V. A., Markelov Yu. I. et al. Some results of monitoring greenhouse gases in the Arctic region of Russia. Arktika: ekologiya i ekonomika. [Arctic: Ecology and Economy], 2018, no. 1 (29), pp. 56—67. — DOI: 10.25283/2223-4594-2018-1-56-67. (In Russian).
- Тишков А. А. «Арктический вектор» в сохранении наземных экосистем и биоразнообразия. Арктика: экология и экономика. — 2012. — №2 (6). — С. 28—43.
Tishkov A. A. “Arctic vector” in the conservation of terrestrial ecosystems and biodiversity. Arktika: ekologiya i ekonomika. [Arctic: Ecology and Economy], 2012, no. 2 (6), pp. 28—43.
- Назаров Е. И., Екидин А. А., Васильев А. В. Оценка поступления углерода-14 в атмосферу, обусловленного выбросами АЭС // Известия вузов. Физика. — 2018. — Т. 61, № 12–2(732). — С. 67—73.
Nazarov E. I., Ekidin A. A., Vasiliev A. V. Assessment of carbon-14 emissions into the atmosphere due to NPP emissions. Izvestija vuzov. Fizika, 2018, vol. 61, no. 12–2(732), pp. 67—73. (In Russian).
4. Крышев А. И., Крышев И. И., Васянович М. Е. и др. Оценка дозы облучения населения от выброса 14С АЭС с РБМК-1000 и ЭГП-6 // Атомная энергия. — 2020. — Т. 128, № 1. — С. 46—52.
Kryshev A. I., Kryshev I. I., Vasyanovich M. E. et al. Population Irradiation Dose Assessment for 14C Emissions from NPP with RBMK-1000 and EGP-2 Reactors. Atomic Energy, 2020, Vol. 128, no. 1. P. 53—59. DOI: 10.1007/s10512-020-00650-2.
5. Назаров Е. И. Методология ретроспективной оценки радиационного воздействия от выброса углерода-14 (на примере Билибинской АЭС) // Траектория исследований – человек, природа, технологии. — 2025. — № 2 (14). — С. 2—14. — DOI: 10.56564/27825264_2025_2_2
Nazarov E. I. Methodology of retrospective assessment of radiation impact from carbon-14 emission (using the Bilibino NPP as an example). Traektoriya issledovanii — chelovek, priroda, tekhnologii, 2025, no. 2 (14), pp. 2—14. DOI: 10.56564/27825264_2025_2_2. (In Russian).
6. Павлюк А. О., Котляревский С. Г., Кан Р. И. и др. Особенности пространственного распределения радионуклидов активационного происхождения в облученном графите // Известия вузов. Физика. — 2022. — Т. 65, № 5(774). — С. 63—72. — DOI: 10.17223/00213411/65/5/63.
Pavliuk A. O., Kotlyarevsky S. G., Kan R. I. et al. Activation Product Distribution in Irradiated Graphite. Russian Physics Journal, 2022, Vol. 65, no. 5, pp. 830—839. DOI 10.1007/s11182-022-02704-3.
7. Nazarov E. I., Kruzhalov A. V., Vasyanovich M. E. et al. 14C in tree rings in the vicinity of the RBMK reactor Nuclear power plant, Radiocarbon, 2023, Vol. 65, no. 6, pp. 1343—1350. — DOI: 10.1017/rdc.2023.125.
8. Дорофеев А. Н., Комаров Е. А., Захарова Е. В. и др. К вопросу захоронения реакторного графита // Радиоактивные отходы. — 2019. — № 2(7). — С. 18-30. — DOI: 10.25283/2587-9707-2019-2-18-30.
Dorofeev A. N., Komarov E. A., Zakharova E. V. et al. On the issue of disposal of reactor graphite. Radioaktivnye othody, 2019, no. 2 (7), pp. 18—30. DOI: 10.25283/2587-9707-2019-2-18—30. (In Russian).
9. Белкин Д. Ю., Иванов И. А., Тананаев И. Г. Концепция по выводу из эксплуатации промышленных уран-графитовых реакторов (ПО "Маяк", Челябинская область) // Вестник Дальневосточного отделения Российской академии наук. — 2016. — № 3(187). — С. 58—65.
Belkin D. Yu., Ivanov I. A., Tananaev I. G. Concept for decommissioning of industrial uranium-graphite reactors (PO Mayak, Chelyabinsk region). Vestnik Dal'nevostochnogo otdeleniya Rossijskoj akademii nauk, 2016, no. 3 (187), pp. 58—65. (In Russian).
10. Павлюк А. О., Котляревский С. Г., Кан Р. И. и др. Анализ динамики выхода радионуклидов 14С и 36Сl из облученного графита РБМК-1000 в водных средах // Радиоактивные отходы. — 2022. — № 2(19). — С. 35—48. — DOI: 10.25283/2587-9707-2022-2-35-48.
Pavlyuk A. O., Kotlyarevsky S. G., Kan R. I. et al. Analysis of the dynamics of the release of radionuclides 14C and 36Cl from irradiated RBMK-1000 graphite in aqueous environments. Radioaktivnye othody, 2022, no. 2 (19), pp. 35—48. DOI: 10.25283/2587-9707-2022-2-35-48. (In Russian).
11. United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation. Sources, Effects and Risks of Ionizing Radiation. UNSCEAR 2016 Report to the General Assembly, with Scientific Annexes. UNITED NATIONS, New York, 2017.
12. Назаров Е. И., Кружалов А. В., Васянович М. Е. и др. 14C в годичных кольцах деревьев в районе расположения объектов использования атомной энергии // Известия высших учебных заведений. Ядерная энергетика. — 2022. — № 1. — С. 107-117. — DOI: 10.26583/npe.2022.1.09.
Nazarov E. I., Kruzhalov A. V., Vasyanovich M. E. et al. 14C in tree rings in the vicinity of the nuclear facility deployment areas. Nuclear Energy and Technology, 2022, Vol. 8, no. 3, pp. 173—177. DOI: 10.3897/nucet.8.93905.
13. Mazeika J., Petrosius R., Pukiene R. Carbon-14 in tree rings and other terrestrial samples in the vicinity of Ignalina Nuclear Power Plant, Lithuania, Journal of Environmental Radioactivity, 2008, Vol. 99, no. 2, pp. 238—247. DOI: 10.1016/j.jenvrad.2007.07.011.
14. Ežerinskis Ž., Šapolaitė J., Pabedinskas A., et al. Annual Variations of 14C Concentration in the Tree Rings in the Vicinity of Ignalina Nuclear Power Plant. Radiocarbon, 2018, Vol. 60, no. 4, pp. 1227—1236. DOI:10.1017/RDC.2018.44
15. Šturm M., Vreča P., Bronić I. K. Carbon isotopic composition (δ13C and 14C activity) of plant samples in the vicinity of the Slovene nuclear power plant. Journal of Environmental Radioactivity, 2012, Vol. 110, pp. 24—29. DOI: 10.1016/j.jenvrad.2012.01.021.
16. Wang Z., Xiang Y., Guo Q. 14C levels in tree rings located near Qinshan nuclear power plant, China. Radiocarbon, 2012, Vol. 54, no. 2, pp. 195—202. DOI: 10.2458/azu_js_rc.v54i2.
15869
17. Povinec P.P., Kontul’ I., Ješkovský M., et al. Long-term radiocarbon variation studies in the air and tree rings of Slovakia. Journal of Environmental Radioactivity, 2024, Vol. 274, 107401. DOI: 10.1016/j.jenvrad.2024.107401.
18. Dias C. M., Santos R. V., Stenström K., et al. 14C content in vegetation in the vicinities of Brazilian nuclear power reactors. Journal of Environmental Radioactivity, 2008, Vol. 99, pp. 1095—1101. DOI: 10.1016/j.jenvrad.2007.12.025.
19. Janovics R., Kern Z., Güttler D., et al. Radiocarbon Impact on a Nearby Tree of a Light-Water VVER-Type Nuclear Power Plant, Paks, Hungary. Radiocarbon, 2013, Vol. 55, no. 2, pp. 826—832. DOI:10.1017/S0033822200057982.
20. Lee J. H., Kim C. H., Kang J., et al. Radiocarbon Data from the Vicinity of Four South Korean Nuclear Power Plants in 2013–2014. Radiocarbon, 2017, Vol. 59, no. 3, pp. 973—984. DOI:10.1017/RDC.2017.42.
21. Magnusson A., Stenström K., Skog G., et al. Levels of 14C in the terrestrial environment in the vicinity of two European nuclear power plants. Radiocarbon, 2004, Vol. 46, no. 2, pp. 863—868. DOI: 10.1017/S003382220003589X.
22. Milton G. M., Kramer S. J., Brown R. M., et al. Radiocarbon dispersion around Canadian nuclear facilities. Radiocarbon, 1995, Vol. 37, no. 2, pp. 485—496. DOI: 10.1017/S0033822200030964.
23. Современное состояние лесов российского Дальнего Востока и перспективы их использования / Под редакцией А.П. Ковалева. — Хабаровск: Федеральное бюджетное учреждение "Дальневосточный научно-исследовательский институт лесного хозяйства", 2009. — 470 с.
The current state of forests in the Russian Far East and prospects for their use, Ed. by A.P. Kovalev, Khabarovsk: Federal Budgetary Institution "Far Eastern Forestry Research Institute", 2009, 470 p. (In Russian).
24. Николин Е. Г. Высотный предел распространения лиственницы Каяндера в отрогах Чуванского хребта (бассейн реки озерное Горло, Чукотка) // Сибирский лесной журнал. — 2022. — № 4. — С. 57-62. — DOI: 10.15372/SJFS20220406.
Nikolin E. G. Altitudinal limit of distribution of Cajander larch in the spurs of the Chuvansky ridge (Ozernoye Gorlo River basin, Chukotka). Sibirskij lesnoj zhurnal, 2022, no. 4, pp. 57—62. DOI: 10.15372/SJFS20220406. (In Russian).
25. Wacker L., Nemec M., Bourquin J. A revolutionary graphitisation system: Fully automated, compact and simple. Nucl. Instruments Methods Phys. Res. Sect. B Beam Interact. with Mater. Atoms, 2010, Vol. 268, pp. 931—934. DOI: 10.1016/j.nimb.2009.10.067.
26. Назаров Е. И., Кружалов А. В., Екидин А. А. и др. Приборы и методы измерения 14С (обзор) // Приборы и техника эксперимента. — 2021. — № 6. — С. 8-14. — DOI: 10.31857/S0032816221060185.
Nazarov E. I., Kruzhalov A. V., Ekidin A. A. et al. Instruments and Methods for Measuring 14С (a Review). Instruments and Experimental Techniques, 2021, Vol. 64, no. 6, P. 790—795. DOI: 10.1134/S0020441221060166.
27. Synal H.-A., Stocker M., Suter M. MICADAS: A new compact radiocarbon AMS system. Nucl. Instruments Methods Phys. Res. Sect. B Beam Interact. with Mater. Atoms, 2007, Vol. 259. pp. 7—13. DOI: 10.1016/j.nimb.2007.01.138.
28. Ершова О. В., Пархомчук Е. В. Методические особенности пробоподготовки целлюлозосодержащего материала для радиоуглеродного датирования // Труды VII (XXIII) Всероссийского археологического съезда: Материалы съезда. В 3-х томах, Красноярск, 06—10 октября 2025 года. — Красноярск: Сибирский федеральный университет, 2025. — С. 263—266.
Ershova O. V., Parkhomchuk E. V. Methodological features of sample preparation of cellulose-containing material for radiocarbon dating. Proceedings of the VII (XXIII) All-Russian Archaeological Congress: Proceedings of the Congress. In 3 volumes, Krasnoyarsk, October 6-10, 2025. Krasnoyarsk: Siberian Federal University, 2025, pp. 263—266. (In Russian).
29. Чубинский А. Н., Чубинский М. А., Варанкина Г. С. и др. Исследование физико-механических свойств древесины лиственницы сибирской // Системы. Методы. Технологии. — 2020. — № 4(48). — С. 168-174. — DOI 10.18324/2077-5415-2020-4-168-174.
Chubinsky A. N., Chubinsky M. A., Varankina G. S. et al. Study of physical and mechanical properties of Siberian larch wood. Sistemy. Metody. Tekhnologii, 2020, no. 4 (48), pp. 168—174. DOI 10.18324/2077-5415-2020-4-168-174. (In Russian).
Информация об авторах
- Екидин Алексей Акимович, кандидат физико-математических наук, ведущий научный сотрудник, ФГБУН Институт промышленной экологии Уральского отделения РАН (620219, Россия, Екатеринбург, ул. Софьи Ковалевской, д. 20), e-mail: ekidin@mail.ru.
- Назаров Евгений Игоревич, кандидат технических наук, научный сотрудник, ФГБУН Институт промышленной экологии Уральского отделения РАН (620219, Россия, Екатеринбург, ул. Софьи Ковалевской, д. 20), e-mail: nei@ecko.uran.ru.
- Васянович Максим Евгеньевич, кандидат физико-математических наук, научный сотрудник, ФГБУН Институт промышленной экологии Уральского отделения РАН (620219, Россия, Екатеринбург, ул. Софьи Ковалевской, д. 20), e-mail: vme@ecko.uran.ru.
- Кукарских Владимир Витальевич, кандидат биологических наук, старший научный сотрудник, ФГБУН Институт экологии растений и животных Уральского отделения РАН (620144, Россия, Екатеринбург, ул. 8 марта, д. 202), e-mail: voloduke@mail.ru.
- Ершова Олеся Валерьевна, младший научный сотрудник, ФГБУН Институт Археологии и Этнографии СО РАН (630090, Новосибирск, пр. Академика Лаврентьева, 17), e-mail: ersholesya198q@gmail.com.
- Пархомчук Екатерина Васильевна, кандидат химических наук, директор ЦКП «Ускорительная масс-спектрометрия НГУ-ННЦ», ФГАОУ ВО Новосибирский национальный исследовательский государственный университет (630090, Новосибирск, ул. Пирогова, д. 2), e-mail: e.parkhomchuk@g.nsu.ru
