В Ричланде (США) прошла конференция американского ядерного общества, посвящённая различным вопросам применения ядерных технологий в космосе. Один из докладов (авторы - J.L.McDuffee и др.) был посвящён вопросам разработки нептуниевых мишеней для наработки пдутония-238.
Для наработки 238Pu - изотопа, активно применяющегося в космических радиоизотопных генераторах - в Окриджской национальной лаборатории (США) применяются керметные мишени (таблетки) из NpO2-алюминия.
Первыми в США такую технологию освоили на комплексе "Саванна-Ривер", и там же был накоплен значительный технологический опыт.
К преимуществам использования керамических мишеней относится их высокая теплопроводность, что позволяет поддерживать более низкую температуру при облучении мишени, а также упрощает процесс удаления химическими способами алюминия.
Недостатком таких мишеней считается низкая температура плавления алюминия по сравнению с температурой плавления диоксида нептуния. На практике это приводит к ограничениям по загрузке нептуния в мишень. Кроме того, с удаляемым алюминием необходимо обращаться как с радиоактивными отходами, а это приводит к дополнительным финансовым затратам.
Авторы доклада остановились на исследованиях по применению мишеней из чистого NpO2. Переход на такие мишени позволит увеличить наработку плутония-238 и сократит объёмы РАО, однако потребуется устранить технические сложности, связанные с низкой теплопроводностью и высокой теплопроизводительностью диоксида нептуния
Работы, о которых было рассказано в докладе, включали в себя как теоретическую подготовку, так и практическую часть - облучение мишеней на реакторе HFIR. Кроме того, как отмечено в докладе, к экспериментальной программе подключится и реактор ATR.
Авторы отмечают, что документальные материалы об опыте облучения таблеток с чистым NpO2 отсутствуют. Поэтому экспериментальная программа была разбита на два этапа. На первом (Phase I) проект мишени был разработан, исходя из консервативного подхода. На втором этапе (Phase II) часть консерватизма удалось снять по мере набора экспериментальных результатов.
Мишень на первом этапе представляла собой трубку (rodlet assembly) из циркалоя-4, внутрь которой помещались четыре таблетки из NpO2. Диаметр трубки близок к диаметрам твэлов легководных реакторов.
Нептуниевые таблетки с двух сторон ограничены таблетками из гафния. Нижняя часть трубки заполнена молибденовым вытеснителем, верхняя - пружиной из нержавеющей стали. Контроль температурного режима осуществлялся при помощи melt wire из Ir-40Pt, имеющей хорошо известную температуру плавления. Между нептуниевыми таблетками и оболочкой предусмотрен небольшой зазор.
Для дополнительной защиты мишень помещалась в трубку большего диаметра(capsule assembly), выполненную из алюминиевого сплава. Также были предприняты инженерные меры для недопущения потерей нептуния в случае расплавления таблеток мишени.
Нейтронно-физические расчёты мишеней проводились с использованием кодов MCNP и ORIGEN, а также ряда вспомогательных программ. Данные по сечениям брались из файла ENDF/B-VII.1. Расчёты показали значительный градиент тепловыделения по радиусу нептуниевой таблетки - от 50 Вт/г в центральной части до 640 Вт/г на периферии.
Теплофизические расчёты мишеней проводились с использованием ранее полученных экспериментальных данных для чистого NpO2. Учёт изменения свойств с выгоранием был сделан, опираясь на аналогичные модели для диоксида урана.
Всего в рамках первого этапа экспериментальной программы было изготовлено и поставлено в реактор HFIR четыре мишени. Одна из них была извлечена после двух кампаний, две - после трёх кампаний и последняя после четырёх кампаний.
На момент проведения конференции все четыре мишени отстаивались после извлечения из реактора. Авторы уточнили, что для постреакторных исследований мишени в 2019 году будут отправлены в ORNL.
Предполагается, что одну из мишеней вскроют для измерения количества и качества наработанного плутония-238, остальные три будут использованы для изучения таких параметров, как выход газообразных осколков, изменения в микроструктуре таблеток, а также для поиска признаков плавления материала таблеток.
На втором этапе программы исследований были внесены определённые изменения как в конструкцию мишеней, так и в процесс их облучения.
В ходе первого этапа стало понятно, что статическое положение мишеней в реакторе приводит к значительным неравномерностям в накоплении делящихся изотопов и, соответственно, в тепловыделении в таблетках, что на практике означает малые запасы до плавления. Поэтому экспериментаторы попросили разрешения у персонала HFIR вручную поворачивать мишени между кампаниями, подставляя под приходящий поток нейтронов менее выгоревшие её части.
Внешняя трубка (capsule assembly) мишени, введённая на первом этапе по соображениям безопасности и по причине больших неопределённостей в поведении диоксида нептуния под облучением, оказалась ненужной. Более того, её наличие означало присутствие в мишени второго газового зазора, что оборачивалось ростом температур в нептуниевых таблетках. Поэтому на втором этапе внешнюю трубку убрали.
Диаметр нептуниевых таблеток на первом этапе был выбран из диапазона значений диаметров урановых таблеток легководных реакторов, что позволило использовать в конструкции мишени коммерчески доступные циркалоевые трубки.
Однако для наработки плутония-238 желательно использовать нептуниевые таблетки меньших диаметров для снижения температур в таблетках и для упрощения радиохимической переработки таблеток после облучения. Поэтому на втором этапе были задействованы нептуниевые таблетки меньших диаметров - в качестве примера, авторы говорят о таблетке, уменьшенной на 23% по сравнению с первым этапом.
На момент конференции в Ричланде облучательные эксперименты с мишенями второго этапа ещё не были завершены, однако авторы считают, что как минимум с точки зрения температурных режимов их результаты окажутся обнадёживающими.