Использование кристалла LaBr₃ и нового подхода к анализу спектров позволит обследовать выводимые из эксплуатации объекты в условиях большого γ- и нейтронного фона.

При выводе из эксплуатации объектов атомной отрасли часто возникает задача определить степень загрязнения γ-излучающими нуклидами отдельных емкостей, трубопроводов и т.д. В ряде случаев набор таких нуклидов может быть очень большим, и измеряемые спектры имеют сложную структуру, состоящую из множества накладывающихся друг на друга пиков.

В этих условиях существующие серийно выпускаемые портативные сцинтилляционные спектрометры γ-излучения, позволяющие определять наличие в образцах ограниченного числа радиоактивных изотопов, применяться не могут, а использование спектрометров на основе высокочистого германия (HPGe), имеющих высокое энергетическое разрешение, ограничено требованием их постоянного охлаждения, невозможностью работы при высоких загрузках, а также чувствительностью к нейтронным полям.

Детектор γ-квантов на основе кристалла LaBr₃ и цифрового спектрометра

Среди появившихся в последние годы новых сцинтилляционных материалов можно особо выделить кристалл LaBr₃ (Ce), имеющий очень хорошее энергетическое разрешение (2,9% на линии 662 кэВ), короткие импульсы света (t~26 нс), большой световыход (63 фотона/кэВγ) и высокую плотность (5,29 г/см³). В настоящее время у производителя – французской фирмы Saint-Gobain Crystals – коммерчески доступны кристаллы с размерами до Ø7,62x7,62 см³.

Рис. 2. Плата цифрового спектрометра, встраиваемая в корпус детектора

Имеющийся в Радиевом институте детектор с кристаллом LaBr₃ (Ø7,62x7,62 см³, рис. 1) оснащен цифровым спектрометром собственной разработки (рис. 2), позволяющим оцифровывать и обрабатывать импульсы в режиме реального времени и содержащим управляемую микросхему высоковольтного питания. Спектрометр связан с управляющим компьютером по протоколам USB2.0 или TCP/IP-UDP, причем при использовании интерфейса USB не требуется дополнительного электропитания детектора, так как оно берется от разъема USB. В свою очередь интерфейс, использующий стандартный кабель Ethernet, позволяет создавать распределенную сеть детекторов, к которым периодически можно производить подключение для сбора данных.

Рис. 3. Сравнение спектров от источников ⁶⁰Co и ¹³⁷Cs, измеренных детекторами на основе кристаллов BGO и LaBr₃ (Ø7,62x7,62 см³ каждый). На графике указано полученное разрешение для данной линии в спектре

На рисунке 3 приведены спектры от источников ⁶⁰Co и ¹³⁷Cs, измеренные детекторами на основе кристаллов BGOи LaBr₃ (Ø7,62x7,62 см³ каждый), оснащенными соответственно ФЭУ R6233-01 и XP5770B. При измерении использовались идентичные цифровые спектрометры. Полученные энергетические разрешения по линии 662 кэВ (2,9% для LaBr₃ и 9% для BGO) соответствуют паспортным данным соответствующих кристаллов.

Известным недостатком кристаллов на основе лантана является наличие собственного γ-излучения из цепочки распада ¹³⁸La, содержание которого в природном лантане составляет менее 0,1%. На рисунке 4 показан спектр фона, измеренный детектором на основе кристалла LaBr₃.

Рис. 4. Спектр фона, измеренный детектором на основе кристалла LaBr₃

В структуре этого спектра можно выделить следующие особенности:

• пик рентгеновского излучения – в районе 30-40 кэВ;
• в районе 750-1000 кэВ широкая группа, представляющая собой результат регистрации линии 789 кэВ в совпадении с β-частицами;
• неразрешенные пики с энергиями 1436 кэВ и 1468 кэВ (1436 кэВ + рентген), которые из-за наложения на линию 1461 кэВ из распада ⁴⁰Kмешают регистрации этого природного радионуклида;
• группа линий между 1500 кэВ и 3000 кэВ из α-распадов в цепочке ²²⁷Ac, который по химическим свойствам близок к Laи присутствует в кристалле на уровне 1,3´10^-13 атомов ²²⁷Ac на атом La.
• линия 2614 кэВ из цепочки распада ²³²Th, присутствующего в окружающем веществе.

Несмотря на наличие мешающего собственного излучения, использование кристалла LaBr₃ позволяет определять большее количество нуклидов, и делать это в среднем в два-три раза быстрее, чем при использовании стандартного кристалла NaI[1]. Исключение составляет изотоп ⁴⁰K, для обнаружения которого детектором на основе LaBr₃ требуется примерно в два раза более длительное измерение, чем NaI.

Важное свойство LaBr₃ – короткие сигналы, позволяющие использовать его при высоких загрузках. На рисунке 5 приведена зависимость числа зарегистрированных γ-квантов от интенсивности потока падающих γ-квантов для детекторов на основе BGO и LaBr₃. Видно, что «просчеты», связанные с наложениями импульсов, для кристалла LaBr₃ происходят при загрузке около 10⁶c^-1, что на порядок выше, чем для BGO (10⁵ с^-1). Примерно при этих же загрузках начинается заметное искажение формы спектров. Возможность работы при таких высоких загрузках связана как со свойствами самого кристалла, так и с использованием цифровой обработки сигналов в реальном времени.

Рис. 5. Число зарегистрированных γ-квантов в зависимости от потока, падающего на детектор

Таким образом, кристаллы на основе LaBr₃ можно использовать для проведения спектрометрических измерений в условиях больших загрузок, например, при выводе из эксплуатации объектов использования атомной энергетики.

Обработка спектров

Обработка γ-спектров, состоящих из большого числа линий, представляет собой трудную задачу. В существующих спектрометрах обработка энергетических спектров обычно состоит в выделении энергетических диапазонов, соответствующих отдельным линиям в спектрах, и подсчете числа событий в этих интервалах, иногда с последующим вычитанием фона. Этот метод более или менее удовлетворительно работает для изотопов, в спектрах которых существует одна доминирующая линия (например, ⁴⁰K и ¹³⁷Cs). Однако для γ-излучателей со сложным спектром (например, ^152,154Eu) такой подход либо вообще неприменим из-за наложения различных линий, либо (при использовании детекторов на основе HPGe) приводит к потере информации и необходимости усреднять значения, полученные для одного и того же нуклида по разным линиям.

Для решения этой задачи нами был применен мощный метод многомерного регрессионного анализа на основе алгоритма частичных наименьших квадратов (PLS1 [2]). Этот метод предполагает, что отдельные линии в спектре не рассматриваются, а вместо этого производится разложение измеренного спектра на ортогональный набор компонент, получаемый из функций отклика прибора на γ-излучение от отдельных нуклидов.

Применяемый нами вариант метода PLS позволяет раскладывать сложные спектры на практически любое число компонент и получать значения вкладов от отдельных изотопов, даже если эти концентрации малы по сравнению с величиной мешающего фонового излучения.

Заключение

Таким образом, использование новых сцинтилляционных материалов, таких как LaBr₃, позволяет создать портативные спектрометры, работающие в условиях высоких загрузок и позволяющие получать детальные спектры γ-квантов с разрешением, сравнимым с получаемым на детекторах на основе HPGe. Новый подход к анализу спектров γ-квантов на основе алгоритма PLS позволяет определять наличие широкого класса природных и техногенных нуклидов.

Предлагаемые спектрометры могут найти применение при выводе из эксплуатации объектов использования атомной энергетики, когда необходимо проводить обследование емкостей, трубопроводов и других подобных объектов в условиях высокого фона γ- и нейтронного излучения.