Кондиционирование реакторного графита выводимых из эксплуатации уран-графитовых реакторов для целей захоронения

Авторы: М.А. Туктаров, Л.А. Андреева, А.А. Роменков (АО «НИКИЭТ», Москва)

Введение

На территории России было построено 13 промышленных уран-графитовых реакторов (ПУГР), уран-графитовый реактор (УГР) АМ Первой в мире АЭС, 2 УГР АМБ-100 и АМБ-200 Белоярской АЭС, 4 УГР типа ЭГП Билибинской АЭС, 11 реакторов РБМК Ленинградской, Курской и Смоленской АЭС.  К настоящему моменту остановлены и ведутся работы по выводу из эксплуатации ПУГР, реакторов Белоярской АЭС и Первой в мире АЭС. В 2015 году по проекту АО «НИКИЭТ» завершены работы по выводу из эксплуатации ПУГР ЭИ-2. Завершается срок эксплуатации энергетических УГР РБМК и ЭГП (табл.1) [1]. На ближайший период около 10-15 лет ресурс большинства блоков с учетом продления срока службы по результатам ремонтно-восстановительных работ будет исчерпан. Останов блоков Ленинградской АЭС запланирован ориентировочно на ближайшие годы: 1-го энергоблока - до 2018 г, 2-го энергоблока - до 2020 г, 3-го энергоблока до 2024 г и 4-го энергоблока - до 2026 г.

В ближайшем будущем перед Госкорпорацией «Росатом» стоят масштабные задачи по выводу из эксплуатации указанных УГР (рис. 1).

Табл.1. Энергетические уран-графитовые реакторы атомных станций РФ

При выводе из эксплуатации ОИАЭ значительную долю затрат составляет обращение с радиоактивными отходами (РАО).  Например, в структуре затрат на вывод из эксплуатации блока АЭС с реактором типа РБМК (табл. 2) обращение с РАО составляет более 65 %.

Рис. 1. Российские уран-графитовые реакторы

 

Табл. 2. Структура затрат на вывод из эксплуатации блока Ленинградской АЭС с РБМК

Применительно к выводу из эксплуатации объектов УГР, в особенности блоков атомных станций, обращение с облученным реакторным графитом, в том числе его кондиционирование для целей захоронения, является одной из критических задач. 

Решение вопроса по окончательному обращению с реакторным графитом, т.е. по его захоронению, осложняется наличием в составе графитовых изделий долгоживущих радионуклидов (прежде всего, ¹⁴С, ³⁶Сl) и его значительными количествами. По разным оценкам, суммарное количество облученного реакторного графита в России может достигать 50-60 тысяч тонн [1].

Следует учитывать, что проблема утилизации отработавшего реакторного графита актуальна и для большинства других ядерных держав. В мире построено около 250 УГР, и также накоплено значительное количество облученного графита  - около 230-250 тыс. т (рис. 2). В первую очередь, помимо России проблема обращения с облученным реакторным графитом актуальна для Великобритании  - более 77 тыс. т, для США – более 50 тыс. т и Франции – более 23 тыс. т [2-4].

Необходимо отметить, что в настоящий момент в мире не существует окончательно принятого решения по проблеме утилизации отработанного графита [3].

Ниже рассматриваются решения по кондиционированию облученного реакторного графита и снижению издержек на его окончательное  захоронение.

Рис. 2. Суммарное количество накопленного реакторного графита в мире [2, 3]

Концепции обращения с реакторным графитом выводимых из эксплуатации УГР

В ФЗ РФ «Об обращении с радиоактивными отходами…» (от 11.07.2011 № 190- ФЗ) установлено, что окончательной стадией обращения с РАО является захоронение. Выбор стратегии обращения с реакторным графитом УГР  - захоронение «на месте», захоронение в приповерхностном или глубинном пункте захоронения РАО (ПЗРО) - определяется рядом технико-экономических факторов, и в том числе расположением ядерной установки (ЯУ), наличием транспортной инфраструктуры от ЯУ к ПЗРО, радионуклидным составом отходов и др. (рис. 3).

Рис. 3. Концепция обращения с реакторным графитом УГР

Характеризация реакторного графита

Графит в качестве конструкционного материала активных зон УГР используется в виде несменяемых изделий (в виде графитовых блоков) и сменяемых элементов: колец контакта между кладкой и технологическими каналами, втулок ТВС, вытеснителей стержней СУЗ и др. В процессе эксплуатации графитовой кладки под действием нейтронного облучения происходит активация примесей, изначально присутствующих в графите. Происходит загрязнение графита вследствие контакта с другими изделиями активной зоны и активации газа, продувающего кладку. Влияние типа продувающего газа показана в работе [9]. Удельная активность ¹⁴С в ПУГР АО «СХК», продуваемом азотом, в 8-10 раз выше, чем в реакторах AGR, кладки которых продувались углекислым газом.

Эксплуатация УГР первого поколения, например, блоков №1 и №2 Белоярской АЭС, сопровождалась инцидентами с просыпями ядерного топлива (ЯТ) в кладки аппаратов. Ядерные материалы, загрязняющие кладки, подвергались облучению и делению с образованием радиоактивных продуктов реакций. Радиоактивные материалы, внешне загрязняющие кладку, могли мигрировать внутрь объема кладки, частично плавиться, переходить в газовую фазу и уноситься вместе с продувочным газом, распространяться иными путями по реакторному оборудованию и системам.

С учетом этого в общем виде, радиоактивность облученного реакторного графита УГР может быть обусловлена следующими процессами:

• активацией примесей в графите (доминирующие нуклиды ³Н, ¹⁴С, ⁶⁰Со);
• загрязнением поверхностей графитовых изделий продуктами активации продувочного газа (например, ¹⁴С из азота) и других изделий, контактирующих с кладкой, например, каналами (преимущественно, ⁶⁰Со, ⁵⁵Fe и др.);
• загрязнением поверхностей изделий ядерными материалами и продуктами деления ЯТ при  инцидентах с просыпями топлива в УГР первого поколения и др.

Примеры количественных значений удельных активностей радионуклидов графитовых кладок различных УГР, полученных из [6-8], приведены в табл. 3.

Как можно видеть, основной вклад в активность графита кладки (при отсутствии просыпей ЯТ, применительно к графиту РБМК Чернобыльской АЭС – см. первый столбец) вносят следующие радионуклиды: ³Н, ¹⁴С, ³⁶Cl, ⁵⁵Fe, ⁶⁰Со, ⁶⁵Zn, ¹³⁴Cs. Гамма излучающие нуклиды, прежде всего, ⁶⁰Со, ¹³⁴Cs, определяют уровень гамма фона от реакторного графита и мероприятия по защите персонала при обращении с графитовыми отходами (при демонтаже кладок, обращении с контейнерами и др.).

В соответствии с Постановлением Правительства РФ № 1069 от 19.10.2012 «О критериях отнесения…» графит кладок УГР (при отсутствии просыпей топлива) относится к классу 2 удаляемых твердых РАО (долгоживущие отходы средней категории активности с периодом полураспада отдельных радионуклидов более 30 лет) и подлежат захоронению в пунктах глубинного захоронения РАО (ПГЗРО) без предварительной выдержки в целях снижения их тепловыделения. Аварийный графит, содержащий просыпи ОЯТ, неоднороден по своему загрязнению. При создании соответствующих условий по сортировке и выделению графита с просыпями ядерного топлива в процессе демонтажа графитовой кладки УГР аварийный графит будет относиться к классу 1 и также подлежит захоронению в ПГЗРО.

Сменные графитовые изделия подвергаются реакторному облучению в течение меньшего времени – около  5-15 лет по сравнению с графитовыми блоками – 30-45 лет. Соответственно, удельная активность большинства радионуклидов сменных графитовых изделий ниже, и находится в прямой зависимости от времени облучения.

Табл. 3. Усредненные значения удельной активности радионуклидов в облученном реакторном графите УГР, Бк/г

Применительно к графиту энергетических УГР оцениваемое количество удаляемого графита класса 1 (аварийный графит) составит 1500 т, класса 2– 22 000 т (кладки УГР), класса 3 (втулки, кольца и др.) – 7500 т. (рис. 3).

Рис. 3. Классификация реакторного графита энергетических УГР блоков АЭС (по классам удаляемых ТРО)

Для оценки безопасности захоронения РАО, помимо удельной активности, принципиальное значение имеют и другие характеристики радионуклидов: период полураспада, радиотоксичность, миграционные свойства и др.

Оценить радиотоксичность нуклида можно, например, по дозовому коэффициенту при поступлении радионуклида с пищей (табл. 4). Путем перемножения значения удельной активности на дозовый коэффициент  можно получить «потенциальную дозу» и выявить наиболее опасные нуклиды в графите, которые могут поступить в организм человека с пищей.

Как можно видеть из рис. 4, наиболее радиотоксичными в реакторном графите (для конкретного нуклидного состава - первый столбец табл. 3) являются ³Н, ¹⁴С, ³⁶Cl, ⁵⁵Fe, ⁶⁰Со, ⁶⁵Zn, ⁹⁰Sr, ¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs. Однако не все из указанных нуклидов в условиях захоронения являются «подвижными», способными к существенной миграции в геологической среде, т.е. для количественных и качественных оценок безопасности захоронения необходим учет миграционных свойств радионуклидов графита.

Табл. 4. Анализ параметров радионуклидного загрязнения реакторного графита УГР РБМК

Рис. 4. Радиотоксичность и периоды потенциальной опасности нуклидов в реакторном графите (обработка данных из [6])

Безопасность захоронения реакторного графита должна обеспечиваться в течение всего периода потенциальной опасности радиоактивных отходов. В соответствии с ФЗ «Об обращении с радиоактивными отходами…» (от 11.07.2011 № 190- ФЗ) период потенциальной опасности радиоактивных отходов - срок, в течение которого уровни радиоактивности отходов снижаются до показателей, при которых не требуется радиационный контроль. Понятие «снятие с радиационного контроля» требует дальнейшего разъяснения.

В соответствии с Постановлением Правительства РФ № 1069 от 19.10.2012 «О критериях отнесения…»  критерием отнесения отходов к радиоактивным является условие, при котором сумма отношений удельных активностей радионуклидов в отходах к их предельным значениям (ПЗУА или МЗУА в НРБ-99/2009), превышает 1. С учетом этого условия и закона радиоактивного распада можно оценить период потенциальной опасности конкретного нуклида и всего графита в целом (Т_пзуа ). Как можно видеть, предел потенциальной опасности графитовых отходов, рассчитанный по ПЗУА (см. табл. 4, рис. 4),  определяется нуклидом ⁹⁴Nb.

Несмотря на относительно низкую активность ⁹⁴Nb, равную 78 Бк/г (первый столбец табл. 3), его ПЗУА также невелика - 10 Бк/г, что и определяет наибольший период потенциальной опасности графита Т_пзуа, равный 5,9×10⁵ и определенный по предельных значениям удельной активности нуклидов. Однако при этом анализе следует отметить, что из рассмотрения нуклидного состава графита РБМК ЧАЭС выпал нуклид ³⁶Cl из-за того, что его удельная активность (на уровне 10³ Бк/г) ниже ПЗУА (10⁴ Бк/г), несмотря на то, что его суммарная активность в графите кладки достаточно велика - 2,00×10¹² Бк (см. табл.4). При этом следует отметить тот факт, что благодаря высокой растворимости хлора в воде и возможности миграции хлора в газообразном виде, нуклид ³⁶Cl обладает высокой миграционной подвижностью по сравнению с ⁹⁴Nb, и, соответственно, с учетом удельной активности представляет бóльшую опасность.

Расчет периода потенциальной опасности по значениям минимальной значимой активности (МЗА - см. НРБ-99/2009) дал иной результат – определяющим нуклидом стал ³⁶Cl, имеющий наибольший Т_мза = 6,28×10⁶ лет. Расхождение этих результатов, которые могут служит только для качественных оценок периодов потенциальной опасности захоронения РАО, требует оснований для установления общих подходов к оценке периода потенциальной опасности пунктов захоронения РАО.

При окончательном обосновании безопасности ПЗРО следует исходить из условий непревышения доз облучения населения при нормальном режиме жизнедеятельности, а именно, индивидуальной годовой эффективной дозу - не более 10 мкЗв, и коллективной эффективной годовой дозы не более 1 чел.-Зв  и др. (п. 1.4 НРБ-99/2009). Реализация этой методологии оценки безопасности ПЗРО трудоемка и требует выполнения ряда мероприятий, таких как создание  адекватных расчетных моделей миграции, исследования нуклидного состава, химической формы, миграционных характеристик (диффузионных, сорбционных и др. свойств) нуклидов в реакторном графите, в ближнем и дальнем окружении, изучение свойств материалов инженерных барьеров и геологической среды  и др.

Характеристики, определяющие обращение с реакторным графитом

Каждый проект ПЗРО устанавливает специфические критерии приемлемости РАО, которые являются ключевым элементом при выборе упаковок для захоронения.  Соответствие реакторного графита критериям приемлемости определяется рядом его характеристик, которые требуют их изучения и учета при проектировании технологических процессов обращения с графитом и при обосновании безопасности его захоронения. К ним, прежде всего, можно отнести:

• Удельная активность, состав и концентрация нуклидов, их физико-химическая форма, в первую очередь, долгоживущих нуклидов и гамма-излучающих нуклидов с высокой энергией гамма квантов (кобальт-60, цезий-137 и др.).
• Выщелачиваемость нуклидов в воде (с учетом состава, pH и других свойств грунтовых вод конкретного ПЗРО).
• Газообразование (типы соединений), в том числе газообразный выход радионуклидов (в зависимости от различных условий – температуры, уровня радиационного фона, гранулометрического состава измельченного графита, состояния поверхности графитового изделия и др.).
• Мощность дозы гамма излучения (в проектах демонтажа и транспортировки).
• Накопленная энергия Вигнера (накопленная энергия, температура облучения графита,  условия высвобождения и др.).
• Пожаро- и взрывоопасность графитовых отходов (целых изделий, крошки, пыли, в том числе при контакте с другими материалами – цирконием, органическим отходами и др.), а также условия самоподдерживаемого горения графита.
• Окисление графита на воздухе и в условиях могильника (в течение длительных периодов времени).
• Возможность гальванической коррозии (при контакте графита с металлами при определенных условиях).
• Микробиологическая стойкость графита (в результате метаболического действия микроорганизмов) и др.

Необходимость учета этих характеристик в проектах обращения и захоронения потребует проведения детальных исследований указанных свойств реакторного графита. 

Подходы к захоронению реакторного графита УГР

С учетом специфики геологии расположения площадок объекта с УГР, промышленной инфраструктуры района размещения объекта, конструктивных особенностей, истории эксплуатации аппаратов, радиоактивного загрязнения  и др. в отношении способов обращения и захоронения графитовых отходов целесообразно использовать дифференцированный подход, предусматривающий выделение референтных групп графитовых отходов и создание для них соответствующих технологий обращения. 

Реакторный графит выводимых из эксплуатации УГР по уровню радиационного загрязнения можно разделить следующие группы:

• реакторный графит (кладок и втулочный) промышленных УГР (массой около 29 000 т);
• реакторный графит энергетических УГР (блоков АЭС) – массой около 31 000 т (с учетом классификации по рис. 3).

В отношении ПУГР принято и обосновано (для ПУГР АО «СХК» и ФГУП «ГХК») решение о переводе кладок в разряд «особых РАО», подлежащих переводу в пункт хранения особых РАО. Главным условием реализации проектов вывода из эксплуатации ПУГР является обоснование радиационной безопасности и достаточности создаваемых защитных барьеров на пути распространения в геологической среде долгоживущих нуклидов в течение всего периода их потенциальной опасности. Например, применительно к ПУГР ФГУП «ГХК» принцип эшелонированной защиты реализуется путем использования существующих и создания дополнительных барьеров безопасности: графита - матрицы для изоляции радионуклидов, глинистых пород и бетонных смесей для заполнения пустот аппаратов, бетонных и металлических строительных конструкций и пород горного массива.

В 2015 году завершены работы по созданию пункта консервации реактора ЭИ-2 ОАО «СХК», реализуются проекты вывода из эксплуатации ПУГР ФГУП ФЯО «ГХК».

В случае выявления дефицита безопасности захоронения ПУГР на месте размещения целесообразно введение дополнительного инженерного барьера, ограничивающего избыточное поступление грунтовой воды к объекту, снижающего выщелачивание радионуклидов из графита и обеспечивающего изоляцию наиболее подвижных, но короткоживущих нуклидов  (таких как тритий, цезий и др.) на период около 300 лет, например, путем заливки полостей аппарата специальным полимерным компаундом  - консервантом «F» разработки АО «НИКИЭТ» [11].

Консервант «F» представляет собой твердеющий при нормальной температуре герметизирующий состав, включающий радиационно- и химически стойкое связующее, наполнитель, отвердитель и целевые добавки, обеспечивающие возможность широкого варьирования технологическими и техническими характеристиками.

Консервант «F» в отвержденном состоянии биологически инертен, обеспечивает экологическую чистоту окружающей среды и относится к трудносгораемым и не поддерживающим горение веществам. Консервант стоек к перепадам температур, не требует дополнительного разогрева при его использовании.

В работе [11] представлены результаты НИОКР по применению защитного полимерного компаунда «F». В табл. 5 представлена характеристика консерванта «F».

Табл. 5. Основные параметры консерванта "F"

Основными преимуществами консерванта "F" являются высокая радиационная и водостойкость, механическая прочность и технологичность (низкая вязкость, длительная жизнеспособность, простота технологии приготовления и использования).

Рецептура консерванта "F" запатентована [12]. Технология приготовления и заливки отработана на стендовых испытаниях макетов, при проведении работ по консервации реакторов стендов-прототипов реакторов АПЛ, апробирована при консервации аварийных АПЛ с невыгруженным ОЯТ, при герметизации реакторного пространства (РП) остановленного блока №1 Белоярской АЭС (рис. 5), при испытаниях материалов – стабилизаторов ОЯТ АМБ в пеналах транспортно-упаковочных контейнеров ТУК-84.

Проведенные в АО «НИКИЭТ» НИР по обоснованию возможности использования консерванта "F" в дополнение к глиняной смеси показали, что:

-низкая вязкость консерванта обеспечивает бесполостное заполнение свободных объемов, его проникновение в межблочные щели, а также в микроскопические полости и трещины, имеющиеся в облученном реакторном графите, что приводит после отверждения консерванта к образованию монолита «графит–консервант» (рис. 6);

а – Люки и стояки до герметизации

б – Схема герметизации люков и стояков

люк № 12 верхней плиты

стояк РК ячейки № 08-17

Рис. 5. Герметизация реакторного пространства блока № 1 Белоярской АЭС

• оценка влияния консерванта "F" на несущую способность металлоконструкций ПУГР в составе модуля захоронения реакторного пространства показала, что:
• при заполнении реакторного пространства ПУГР глинами прочность наиболее нагруженных элементов схем «Д»,«Л»,«О» (без их усиления или снижения действующих на них нагрузок) не обеспечена в полном объеме, запас прочности наиболее нагруженных элементов схемы «Е» составляет не более  3%;
• при заполнении РП и трактов ТК консервантом "F" нагрузки, передающиеся на схему «Д», снижаются; напряжения в схемах «Е»,«Д», в стояках и столбах из консерванта «F», угловых сварных швах не превышают допускаемых значений;
• коэффициенты диффузии радионуклидов в консерванте на 5-6 порядков меньше, чем в глинах. Предварительные консервативные оценки миграции радионуклидов из уран-графитовых реакторов в окружающую среду (с учетом создания в кладке инженерного барьера из консерванта "F") позволяют прогнозировать заметное снижение пиковой удельной активности радионуклидов в грунтовых водах вблизи захоронения (в т.ч. ¹⁴С на несколько порядков);
• скорость коррозии углеродистых сталей в консерванте в 3 раза меньше, чем в глинах, что уменьшает скорость деградации и потерю несущей способности металлоконструкций, являющихся защитными барьерами безопасности.

а– модуль из двух графитовых блоков РБМК, залитых консервантом;

б – шлиф по графиту, залитого консервантом (трещина длиной 300 мкм с перемычкой размером ~7 мкм, заполненная консервантом – эксперимент РНЦ КИ)

в– межблочный щелевой зазор, заполненный консервантом

Рис. 6. Модуль «графит – консервант» и заполнение щелей и трещин в графитовых блоках: а– модуль из двух графитовых блоков РБМК, залитых консервантом; б – шлиф по графиту, залитого консервантом (трещина длиной 300 мкм с перемычкой размером ~7 мкм, заполненная консервантом – эксперимент РНЦ КИ); в– межблочный щелевой зазор, заполненный консервантом

Применение дополнительного барьера в виде консерванта при захоронении ПУГР несколько увеличивает проектную стоимость работ по выводу из эксплуатации. Оценочно, сводная сметная стоимость работ для захоронения ПУГР АД (при заливке консервантом реакторного пространства, схем «О» и «Р» вместо засыпки глинами) может возрасти на 5-6%. Однако применение консерванта при захоронении ПУГР вследствие снижения риска миграции радионуклидов, повышения прочностных свойств несущих конструкций, снижения поступления грунтовых вод к объекту, может быть обосновано и экономически, при учете рисков и затрат на ликвидацию возможных негативных последствий распространения нуклидов в геологическую среду.

Накопленный опыт работ по выводу из эксплуатации ПУГР на месте их размещения с большой вероятностью может быть применен и к выводу из эксплуатации блоков Билибинской АЭС, расположенной в Чукотском автономном округе. Следующие особенности размещения площадки Билибинской АЭС: расположение в отдаленном районе России (значительная удаленность от центров обращения с РАО Национального оператора), суровые климатические условия (среднегодовая температура – -10,4^оС, число дней со снежным покровом - 236), отсутствие значимых энергоресурсов, необходимость использования привозного сырья, материалов и оборудования, отсутствие развитой транспортной (железнодорожного сообщения и круглогодичных автодорог с твердым покрытием) и промышленной инфраструктур обращения с РАО и других производств, обуславливают применение концепции вывода из эксплуатации УГР Билибинской АЭС по вариантам полного или частичного (с демонтажом части строительных конструкций) захоронения аппаратов на месте их расположения. Условия вечной мерзлоты (мощность мерзлой толщи превышает 240-260 м) и скальный характер геологических формаций, характеризующийся слабой проницаемостью (скорость миграции грунтовых вод в слое сезонного оттаивания грунта 2,5×10^-1 м/сут) дают основания для создания пунктов захоронения РАО с обеспечением их локализации за счет естественных барьеров на весь период потенциальной опасности радиоактивных отходов. Малая плотность населения (0,12 чел/км²) и малая значимость сельскохозяйственного производства обуславливают значительно меньшую коллективную дозу облучения населения и дозу за счет потребления продуктов питания по сравнению со средней полосой РФ.

Помимо реакторных кладок аппаратов ПУГР значительное количество графитовых изделий в виде втулок размещено вне реакторов, в местах непроектного хранения. На комбинатах ФГУП «ПО МАЯК», АО «СХК», ФГУП «ГХК» имеются могильники низкоактивных (траншейного типа), среднеактивных и высокоактивных отходов, которые можно отнести к объектам ядерного наследия, и содержащие графитовые отходы в виде сменных элементов. Графитовые втулки размещены в подобных могильниках в виде отходов, смешанных с другими изделиями, инструментом,  обрезками каналов и др. Результаты обследований некоторых объектов показывают, что радионуклиды начали миграцию в окружающий строительный бетон. В связи с тем, что большинство указанных объектов, вероятно, будут выводиться из эксплуатации по варианту захоронения на месте, актуальна задача создания дополнительного барьера для захоронения графита РАО в объеме хранилищ с применением защитного материала, обладающего требуемыми изолирующими свойствами, например, путем применения рассмотренного выше консерванта.

Локальные концепции вывода из эксплуатации блоков Ленинградской, Курской и Смоленской АЭС с РБМК предусматривают варианты демонтажа (немедленного или отложенного) реакторных установок с упаковкой графитовых отходов в контейнеры и их вывозом на захоронение. 

Основным аргументом в пользу отложенного демонтажа  является высокий уровень гамма фона реакторов, обусловленный в первые 30 лет высокоэнергетическими γ-квантами, сопровождающими β-распад ⁶⁰Co [13], и, соответственно, стремление снизить дозозатраты персонала при демонтаже. Реализация варианта отложенного демонтажа блока АЭС при этом сопровождается затратами на эксплуатацию (без производства энергии) и поддержание блоков в безопасном состоянии.

С другой стороны, в связи со спецификой конструкции, разветвленностью контуров циркуляции теплоносителя и систем безопасности, необходимостью завершения работ по их дезактивации, по обращению с отработавшим ядерным топливом и радиоактивными отходами, накопленными на блоках за период эксплуатации, по дополнению инфраструктуры обращения с ОЯТ и РАО необходимыми системами, реализация стратегии немедленного демонтажа блоков АЭС с РБМК может растянуться во времени на десятки лет. Так, например, в работе [14] запланирована продолжительность вывода из эксплуатации блоков 1-й очереди Ленинградской АЭС периодом около 28 лет, 1 этап - подготовка к ликвидации блоков сроком 8 лет, 2 этап - ликвидация блоков сроком 20 лет.

Как можно видеть из расчетных данных НИЦ КИ (рис. 7), мощность дозы от графитового блока после 10 лет выдержки достигнет транспортного критерия, т.е. ограничения по мощности дозы при перевозке упаковок с РАО [13], что позволит уже обращаться с графитом более безопасно и менее затратно.

Таким образом, при выводе из эксплуатации блоков АЭС с РБМК целесообразно придерживаться стратегии немедленного демонтажа.

Рис. 7. Временной спад максимальной мощности дозы от поверхности графитового блока на расстоянии 10 см (по расчетным данным [13])

При демонтаже кладок УГР предусматривается упаковка извлеченных графитовых изделий в контейнеры, предназначенные для транспортировки и передачи НО РАО для захоронения. При выборе типа ПЗРО для захоронения – пункт приповерхностного захоронения РАО (ППРО), размещаемый выше поверхности земли, на одном уровне или ниже поверхности земли на глубине до 100 м; или пункт глубинного захоронения  РАО (ПГЗРО), размещаемый на глубине более 100 м от поверхности – определяющим является содержание долгоживущих радионуклидов в графите.

В соответствии с ПП РФ № 1069 графит кладок энергетических УГР, в основной массе, относится к классу 2 и подлежит захоронению в ПГЗРО, аварийный графит, загрязненный просыпями  ядерного топлива, может быть отнесен к классу 1 удаляемых ТРО, а графитовые сменные изделия (втулки, кольца), в общем виде, к классу 3.

В России ведутся работы по созданию пункта глубинного захоронения РАО классов 1 и 2,  располагаемого в Нижнеканнском массиве, Красноярский край [14, 15]. Проект ПГЗРО «Нижнеканнский массив» разработан в 2014 г, а в 2015 г прошел государственную экспертизу. Однако следует отметить, что проект не рассматривает проблему захоронения графитовых отходов энергетических УГР в указанном ПГЗРО.

В 2015 году по заказу АО «Концерн Росэнергоатом» АО «НИКИЭТ» провел работы по разработке технических требований к кондиционированию и контейнеру для обращения и захоронения графитовых блоков АЭС с РБМК, предположительно в пункте глубинного захоронения. Были проведены технико-экономические исследования различных вариантов использования сертифицированных контейнеров для графита, включая невозвратно-защитный железобетонный контейнер (НЗК); невозвратный металлический контейнер, например, типа КРАД-1,3, перевозимый в защитном транспортном контейнере (с биологической защитой); металлический контейнер, например, типа КМЗ, с возможностью заполнения свободных полостей загруженного графитом контейнера защитным материалом (рис. 8). Были рассмотрены все стадии обращения с графитом после демонтажа кладки: контейниризация и кондиционирование графитовых блоков, промежуточное хранение графита на площадке АЭС, перевозка графита к пункту захоронения и захоронение реакторного графита. В результате проведенных оценок было показано, что при соответствующем обосновании принципиально возможно использование для захоронения графита класса 2 (графитовые кладки) существующих сертифицированных контейнеров, при этом экономически эффективным (затраты  примерно в 2,5 раза ниже) является использование невозвратной выемной части (под захоронение), перевозимой в транспортном защитном контейнере (табл. 6), по сравнению с применением невозвратного защитного контейнера. Это обосновывается тем, что при существующих тарифах на захоронение РАО затраты непосредственно на стадию захоронения составляют около 70-80 % (класса 2), т.е. стоимость обращения с графитом достаточно чувствительна к захоронению непроизводительных («паразитных») объемов РАО.

Табл. 6. Оценка затрат на захоронение графитовой кладки  РБМК, млн. руб (в ценах 2015 г)

В особенности, это обстоятельство справедливо к захоронению графита класса 1 – аварийного графита с просыпями топлива, для которого тариф на захоронение примерно в 2,2 раза выше, чем для графита класса 2. В связи с этим следует отметить, что в АО «НИКИЭТ» проводились научно-исследовательские работы (НИР) по исследованию способов кондиционирования аварийного графита, в частности, с применением  технологии окисления в расплаве солей (ОРС) [1, 16-18]. Целью создания технологии ОРС является отделение просыпей ядерного топлива от основной массы графита и придание отделенным просыпям стабильной физико-химической формы.

Рис. 8. Контейнер для захоронения реакторного графита (заливка защитным компаундом не показана): (а) – в сборе; (б) – в разобранном состоянии

Опытная установка ОРС для проведения комплекса НИОКР введена в эксплуатацию на испытательном центра в ФГУП «РАДОН», прошла испытания на образцах радиоактивного графита и была модернизирована (рис. 9) в 2012 году [19-21].

Несмотря на то, что реакторный графит кладок УГР содержит долгоживущие радионуклиды (¹⁴С, ³⁶Cl) в количестве, превышающем концентрации, допустимые для приповерхностного захоронения РАО, но эти нуклиды являются «мягкими» β-излучателями, и захоронение графита в горных выработках только по этой причине, по нашему мнению, является неоправданно затратным.

Более того, в России пока имеется проект только одного пункта геологического захоронения РАО, который, вероятно, не способен охватить все объемы  захораниваемого графита УГР. Кроме того, имеются более опасные радиоактивные отходы, например, отходы от переработки ядерного топлива, требующие своевременной утилизации.

Рис. 9. Модернизированная опытная установка ОРС на экспериментальном стенде ФГУП «РАДОН», г. Сергиев Посад

В связи с этим, в России и за рубежом (в том числе европейский проект «Carbowaste») ведутся научно-исследовательские работы по исследованию возможностей дезактивации графита, т.е. очистки графита от долгоживущих нуклидов, а также от нуклидов, имеющих высокую гамму активность, за счет термического воздействия на графит различных жидких и газовых сред, таких кислот, щелочей, расплавов солей, пара, гелия, азота, воздуха и др. [22-26]. 

В работах Исследовательского центра в г. Юлих, Германия, были получены предварительные результаты дезактивации графита инертным газом (аргоном) и паром [23]. При этом было показано, что при  дезактивации графита инертным газом выход радионуклидов из объема графита составляет около 20%, а при дезактивации графита паром выход долгоживущих радионуклидов может составлять 65 % и более, но процесс сопровождался и потерей массы самого графита. 

В совместных работах ФГУП «РАДОН» и АО «НИКИЭТ» [22, 27] проводилась опытная отработка дезактивации графита инертным газом, паром, воздухом, в расплаве солей (на образцах облученного графита – втулках реактора АМ Первой в мире АЭС и кольцах технологических каналов Курской АЭС). Результаты экспериментальных показали, что при дезактивации графита воздухом (при температуре 700^оС и более) возможно удаление 90–95% вес. радиоуглерода ¹⁴С (при потере массы графита в диапазоне 25–35 % вес и необходимы системные экспериментальные исследования по оптимизации процесса дезактивации реакторного графита. При термической обработке возможно удаление не входящих в кристаллическую структуру графита радионуклидов ¹⁴С, ³⁶Cl и T, участвующих в процессах миграции.

Конечной целью дезактивации захораниваемого реакторного графита, по нашему мнению, должно быть удаление из его объема нуклидов в той степени, которая обеспечивает приемлемый уровень радиационной безопасности ячейки захоронения при снижении концентрации радионуклидов и перевод графитовых РАО из одного класса удаляемых ТРО в другой, что обеспечит ступенчатое снижение затрат на захоронение, например, при переходе от глубинного захоронения к приповерностному. При осуществлении дезактивации реакторного графита практически полное удаление (95-100%) хотя бы одного долгоживущего изотопа (например, ³⁶Cl) уже можно считать положительным результатом разработки технологии.  

Результаты сравнительных технико-экономических оценок стоимости обращения с реакторным графитом РБМК (классы 2, 3) показывают, что при дезактивации и снижении объемов глубинного захоронения затраты могут быть снижены более, чем в 8 раз (табл. 7).

Табл. 7. Сравнительная оценка затрат вариантов обращения с реакторным графитом блоков АЭС с РБМК (в ценах 2015 г. без учета индексации средств)

Заключение

Подход к захоронению накопленного реакторного графита УГР способен безопасным образом решить проблему его окончательной изоляции от биосферы, однако требует значительных финансовых вложений, которые в случае откладывания его реализации будут увеличиваться с течением времени. Учитывая принципы МАГАТЭ по обращению с РАО, в том числе, о неперекладывании тяжкого бремени на последующие поколения, вопросы кондиционирования графита для целей захоронения актуальны уже в настоящий момент. Необходимо системно решать комплекс задач по получению необходимых сведений о свойствах облученного реакторного графита, по обеспечению и обоснованию безопасности пунктов захоронения графита, по отработке технологий и технических средств кондиционирования графита, методов снижения издержек при обращении, и, в первую очередь,  при захоронении реакторного графита.

АО «НИКИЭТ», как Главный конструктор реакторных установок с уран-графитовыми реакторами типов А, АИ, И-1, ЭИ-2, АМ, АМБ, РБМК, принимает активное участие в работах по выводу из эксплуатации уран-графитовых реакторов. За сравнительно небольшой период времени с 2005 по 2015 г были проведены следующие работы: по разработке технологии кондиционирования реакторного графита методом окисления в расплаве солей (ОРС), по созданию инженерного барьера для захоронения графита с помощью полимерного консерванта, по дезактивации реакторного графита, по контейнированию реакторного графита для захоронения в ПГЗРО и др., разработаны проектные документации по переводу ПУГР ЭИ-2, АД, АДЭ-1 в пункты консервации особых РАО и др.

Комплекс дальнейших мер по обращению с графитом УГР должен включать:

• введение в действие комплексной программы НИОКР по обращению с графитом;
• исследования свойств облученного реакторного графита;
• создание технологий извлечения, кондиционирования, дезактивации и  захоронения реакторного графита;
• разработку методов и программных кодов для обоснования безопасности пунктов захоронения графита;
• поиск и обоснование мест размещения, исследования и создание пунктов захоронения графита и др.

Список литературы

1. Роменков А.А. Достигнутые результаты: Обращение с радиоактивным графитом при выводе из эксплуатации уран- графитовых реакторов с использованием технологии окисления графита в расплаве солей // журн. «Росэнергоатом», № 3, март 2011, с.32-35.

2. МАГАТЭ. Characterization, Treatment and Conditioning of Radioactive Graphite from Decommissioning of Nuclear Reactors // IAEA. Vienna. Report IAEA-TECDOC-1521, 2006, 71 p.

3.  МАГАТЭ. Progress in Radioactive Graphite Waste Management // IAEA. Vienna. Report IAEA-TECDOC-1647, 2010, 41 p.

4. J. Liu et al. Study on the Recycling of Nuclear Graphite after Micro-Oxidation // Nucl. Eng. Technol. 2016. Vol. 48. P. 182-188.

5. Госкорпорация «Росатом». Концепция вывода из эксплуатации ядерных установок, радиационных источников и пунктов хранения. 15.07.2014, 21 л.

6. Домашев Е.Д., Симановский В.М. Вывод из эксплуатации уран-графитовых реакторов // Пром. теплотехника, 1999, т. 21, № 4-5, с.111-117.

7. Бушуев А.В., Верзилов Ю.М., Зубарев В.Н. и др. Экспериментальные исследования радиоактивной загрязненности графитовых кладок реакторов Сибирского химического комбината // Атомная энергия, Т.92, вып. 6, июнь 2002, с. 477-485.

8. Бушуев А.В., Алеева Т.Б., Кожин А.Ф. и др. Анализы содержания радионуклидов в образце облученного реакторного графита из Франции // МИФИ, ИФХ РАН. 2 с.

9. Гирке Н.А. и др. ¹⁴С в отработавшем графите уран-графитовых реакторов Сибирского химического комбината // Атомная энергия. Т. 112, вып. 1. Янв.2012. с. 51-53.

10. Рублевский В.П. Промышленные ядерные реакторы и ¹⁴С // Атомная энергия. Т. 113, вып. 2. Авг. 2012, с.117-120.

11. Роменков А.А., Ярмоленко О.А., Андреева Л.А. и др. Использование консерванта "F" при выводе из эксплуатации ПУГР // Годовой отчет АО  «НИКИЭТ», 2012.

12. В.П.Александров, И.М.Завьялова, Н.А.Сударева. Полимерная композиция для кондиционирования радиоактивных отходов. Патент РФ №2167174. 01.07.1999. 2001.

13. Былкин Б.К., Давыдова Г.Б., Краюшкин А.В., Шапошников В.А. Радиационные характеристики реакторных конструкций после окончательного останова АЭС с РБМК // Атомная энергия, т. 97, вып. 6, декабрь 2001, с. 451-457.

14. Кудрявцев Е.Г., Гусаков-Станюкович И.В., Камнев Е.Н. и др. Создание объекта окончательной изоляции ВАО в глубоких геологических формациях (Нижнеканский массив, Красноярский край) // Семинар «Окончательное захоронение РАО и ОЯТ – опыт и планы», Швеция, 22-24 февраля 2009 г. 12 л.

15. ОАО «ВНИПИПТ». Строительство первоочередных объектов окончательной изоляции радиоактивных отходов (Красноярский край). Обоснование инвестиций. Том 9н. Оценка воздействия на окружающую среду. 2011, 195 л.

16. Роменков А.А., Туктаров М.А., Синельников Л.П. и др. Способ обработки беспламенным горением  радиоактивных углеродсодержащих отходов. Патент РФ № 2328786 от 28.11.2006.

17. Роменков А.А., Туктаров М.А. Способ обработки беспламенным горением  радиоактивных углеродсодержащих веществ. Патент РФ № 2 390 862 от 18.08.2008.

18. Роменков А.А., Туктаров М.А., Синельнков Л.П. и др. Технология безопасного сжигания РАО в расплавах солей с возможностью удержания и отделения делящихся материалов // 5-я МНТК «Безопасность, эффективность и экономика атомной энергетики», М., АО «ВНИИАЭС», 19-21.04.2006. 

19. Роменков А.А., Туктаров М.А., и др. Ввод в эксплуатацию опытной установки для окисления графитовых РАО в расплаве солей // Годовой отчет АО «НИКИЭТ» , 2009.

20. Роменков А.А., Туктаров М.А., О.К. Карлина и др. Модернизация опытной установки ОРС // Годовой отчет АО «НИКИЭТ» , 2012.

21. Роменков А.А., Туктаров М.А., О.К. Карлина. Испытания опытной установки ОРС // Годовой отчет АО «НИКИЭТ» , 2013.

22. Роменков А.А., Туктаров М.А., Сударева Н.А. и др. Дезактивация облученного реакторного графита // Годовой отчет АО «НИКИЭТ» , 2012.

23. Podruzhina T. Graphite as radioactive waste: Corrosion behavior under final repository conditions and thermal treatment. Forschungszentrum Jülich in der Helmholtz-Gemeinschaft. Jul-4166. 2004, 127 р.  

24. Vulpius, et al. Isotopic decontamination of neutron irradiated graphite. Institute for Energy Research - Safety Research and Reactor Technology (IEF-6).

25. Takahashi, R., Toyahara, M., Maruki, S., UEDA, H., Investigation of morphology and impurity of nuclear grade graphite, and leaching mechanism of Carbon-14”. IAEA Technical Committee Meeting on Nuclear Graphite Waste Management, Manchester, UK (1999).

26. Karlina О., et al. Thermodynamic modeling and experimental tests of irradiated graphite molten salt decontamination // MRS Proceedingsexternal link, opens in a new tab. Volume 1518. 2013.

27. Роменков А.А., Туктаров М.А., Карлина О.К. и др. Способ обработки облученного реакторного графита. Патент РФ № 2546981 от 16.10.2013.