24 января 2014

Сотрудники НИИЯФ МГУ с зарубежными коллегами предложили новый метод определения длины термализации электрона в ионных материалах

Ведущий научный сотрудник, заведующий ОФПКЭ НИИЯФ МГУ, д. ф.-м. н. Андрей Васильев

В журнале «The Journal of Physical Chemistry Letters» (с импакт-фактором 6.585) опубликована статья, подготовленная сотрудниками лаборатории синхротронного излучения и спектроскопии твёрдого тела отдела физических проблем квантовой электроники НИИЯФ МГУ совместно с коллегами из Института Света и Вещества Университета Лион-1 (Франция). В статье «Оценка длины термализации электрона в ионных материалах» предложен новый метод определения длины пробега электрона в ионных материалах во время термализации. Подробности о работе в интервью с ведущим научным сотрудником, заведующим отдела физических проблем квантовой электроники НИИЯФ МГУ, доктором физико-математических наук Андреем Васильевым.

- Андрей Николаевич, для начала расскажите, пожалуйста, о Вашем эксперименте.

- Эксперимент проводился в DESY – немецком центре синхротронных исследований - на станции SUPERLUMI – уникальной установке по исследованию люминесценции при возбуждении в вакуумном ультрафиолете.

Как мы провели спектроскопический эксперимент с использованием синхротронного излучения в DESY? В накопителе электронов электроны разгоняются до очень высокой энергии. В поворотных магнитах под воздействием магнитного поля электроны испускают фотоны широкого спектра – от инфракрасного диапазона до жесткого рентгеновского излучения. На станции SUPERLUMI используется диапазон вакуумного ультрафиолета, который поглощается практически всеми веществами. Поэтому эксперимент проводится в условиях высокого вакуума. Фотоны синхротронного излучения после монохроматора падают на образец. В нашем случае это был ионный кристалл LiYF4 с примесью трёхвалентного церия. Под воздействием падающих фотонов происходит ионизация церия. Регистрирующая аппаратура на станции измеряет кинетику затухания люминесценции церия, которая определяется процессами возврата электрона на ион церия.

Сейчас рассмотрим процесс, который происходит внутри ионного кристалла. Первичный фотон может пройти сквозь кристалл, а может попасть на специально введённые в кристалл примеси – ионы церия, находящиеся в трёхвалентном состоянии.  В последнем случае первичный фотон поглощается ионом церия, происходит его ионизация. Во время ионизации ион церия переходит в четырёхвалентное состояние за счёт того, что электрон с него переходит в зону проводимости. Кинетическая энергия электрона определяется энергией первичного фотона. Эта энергия лежит в диапазоне до нескольких электрон-вольт (эВ), то есть намного больше тепловой энергии, которая при комнатной температуре равна 0.025 эВ. Такой электрон отлетает от образованного четырёхвалентного иона церия, одновременно теряя энергию при взаимодействии с колебаниями кристаллической решётки. Расстояние, на которое отлетает электрон, и называется длиной термализации. Затем электрон может притянуться ионом церия.

- Почему электрон притягивается к четырёхзарядному иону церия?

- Ион церия может притянуть электрон назад за счёт своего эффективного положительного заряда. Что касается характера движения, то в ионных кристаллах длина свободного пробега теплового электрона мала, и его движение является диффузионным в кулоновском поле иона. Электрон с большей вероятностью вернётся туда, откуда он вылетел, на ион церия, если он находится от иона на расстоянии меньшем, чем так называемый радиус Онсагера. Это радиус, при котором потенциальная энергия взаимодействия равна тепловой энергии. Теория этого явления была в общих чертах разработана ещё в 30-х годах прошлого века. В данном веществе при комнатной температуре радиус Онсагера равен примерно 7 нанометрам.

- Что происходит с четырёхзарядным ионом церия, когда электрон возвращается?

- Вернувшийся на своё место электрон приведёт четырёхзарядный ион церия в трёхзарядный и одновременно он его приведёт в возбуждённое состояние. Затем возбуждённый трёхзарядный ион церия испустит фотон люминесценции, который может быть зарегистрирован системой. Во время диффузии электрона к иону появляется разгорание люминесценции.

В работе мы показали, что по профилю и по длительности свечения люминесценции можно рассчитать, на какое расстояние отлетит электрон. Иными словами - какой будет длина термализации электрона.

- От чего зависит длина отлёта электрона?

- Длина термализации электрона зависит от того, какой была первоначальная энергия электрона. Если у него высокая первоначальная энергия, то он отлетит на большее расстояние. Зависимость расстояния от энергии не совсем линейная: расстояние определяется эффективностью взаимодействия электрона с колебаниями кристаллической решётки, которое в свою очередь зависит от кинетической энергии электрона.

Результаты нашего анализа, приведённого в статье, показали хорошее согласие экспериментальных данных по зависимости длины термализации от кинетической энергии электронов с теоретическими предсказаниями.

Также мы в статье показали, что по исходному положению электрона можно оценить вероятность: будет он захвачен сразу или через какое-то время, или же он уйдёт и не вернётся к породившему его иону. А уйти электрон может на другой ион церия, их много в кристалле.

- Чем непосредственно Вы занимались в рамках данной работы?

- Я занимался разработкой теоретических моделей и программ для вычисления параметров модели из экспериментальных данных.

- Каким образом Ваше с коллегами исследование применимо в прикладном и научном мире?

- Как это всё применимо, зачем это всё нужно? Зачем нужно знать длину термализации? Тут нужно обратиться к проблеме сцинтилляторов, поскольку в них тоже происходит образование электронов с различными кинетическими энергиями. Но там электроны возбуждаются не внешним фотоном, как в нашем исследовании, а за счёт электрического поля ионизирующей частицы. В сцинтилляторе быстрая частица, пролетая сквозь кристалл, своим электрическим полем создает много вторичных электронов и дырок. При этом электроны с разной кинетической энергией отлетают, соответственно, на разные расстояния, тем самым формируя геометрию трека. Зная расстояния, на которые отлетают электроны, можно оценить поперечные размеры и структуру трека. А уже эта структура будет определять эффективность рекомбинации электронов и дырок и, тем самым, эффективность и другие характеристики сцинтиллятора.

В частности, от структуры трека будет зависеть и энергетическое разрешение сцинтиллятора. Хорошее энергетическое разрешение нужно для того, чтобы определить, допустим, от какого радиоактивного изотопа вылетела частица. Сцинтилляторы с очень высоким энергетическим разрешением используются, например, в системах радиационного контроля, где нужно различать гамма-кванты, незначительно отличающиеся по энергии. Такие сцинтилляторы-детекторы могут применяться, например, в порталах для мониторинга грузов на транспортных средствах - показывать, нет ли внутри них расщепляющихся материалов? Нет ли там урана?

Современные сцинтилляционные материалы с предельно достижимыми характеристиками требуются и для физики высоких энергий. Они применяются и в медицине, например, в компьютерной томографии или позитронно-эмиссионной томографии для диагностики опухолей.

Кроме того, концепция связи структуры трека с параметрами сцинтиллятора оказывается плодотворной при инженерии новых сцинтилляционных материалов. Так в нашей лаборатории НИИЯФ МГУ на основе метода исследования длины термализации мы изучили и объяснили поведение новых сцинтилляторов - не чистых кристаллов, а твёрдых растворов. Это была совместная работа с Дмитрием Спасским, коллегами из физического факультета МГУ и ряда других лабораторий из Харькова и Лиона. Оказалось, что для ряда твёрдых растворов выход сцинтиллятора выше, чем для чистых кристаллов. Это связано с тем, что в твёрдых растворах длина термализации меньше.

- И последнее - какие у Вас планы по данной работе?

- Поскольку наша работа - это один из кирпичиков общего механизма, общей модели, описывающей процессы в сцинтилляционных кристаллах; мы продолжим делать и остальные кирпичики, будем продолжать исследования.