Мониторинг криптона и ксенона в северо-западном регионе России

12 февраля 2011

Хотя концентрация радиоактивных благородных газов в атмосферном воздухе не нормируется и существенно ниже концентрации радона, превышение их содержания в воздухе может свидетельствовать о радиоактивных выбросах атомных электростанций и медицинских учреждений, а также о необъявленных (скрытых) ядерных авариях и взрывах.

Измерения концентрации криптона

Источниками поступления в атмосферу криптона и ксенона являются, в основном, объекты атомной энергетики и промышленности, предприятия по производству радиофармпрепаратов, а также ядерные взрывы. Ученые надеялись, что после прекращения ядерных испытаний и производства оружейного плутония как в СССР, так и в США, концентрация 85Kr в приземной атмосфере стабилизируется или даже пойдет на убыль. Однако опубликованные данные (Hirota, 2004; Smith, 2005; Winger, 2005) свидетельствуют, что в 1993-2004 годах происходило заметное повышение концентрации этого радионуклида в атмосфере как Западной Европы, так и Японии.

В рамках проекта МНТЦ № 2133 «Разработка методических основ и мобильной аппаратуры для мониторинга радионуклидов ксенона и криптона в Северо-Западном регионе России» специалисты Радиевого института им. В. Г. Хлопина в 2006-2008 годах вели работы по мониторингу радиоактивных благородных газов.

В городе Череповце Вологодской области, на одном из заводов по производству кислорода, отбирались и анализировались пробы криптон-ксеноновой фракции. Разделение криптона и ксенона проводилось с использованием низкотемпературной сорбции на активированном угле СКТ-3 в лаборатории и последующим концентрированием в виде спектрометрических препаратов.

В качестве средств измерения 85Kr использовались γ-спектрометры с Ge-детектором. Поскольку выход γ-квантов при β-распаде 85Kr составляет всего лишь 0,435%, для его измерения использовали фракцию криптона, полученную от переработки около 1000 м3 воздуха. Такая проба сорбировалась на активированный уголь в герметичном измерительном контейнере, который помещался на Ge-детектор. Длительность измерения составляла не менее двух часов, каждую пробу измеряли три-пять раз.

Объем криптона в измерительной ампуле составлял 500-1380 см3, что соответствует пробе атмосферного воздуха объемом 450-1200 м3. За период исследований объемная активность 85Kr менялась от 1,31 Бк/м3 до 1,79 Бк/м3 (среднее значение 1,51±0,11 Бк/м3), мера изменчивости – 8%, значение медианы (1,49 Бк/м3) близко к средней величине. Ежемесячно проводилось одно-два измерения, среднее квадратичное отклонение для месяца менялось от 3% до 11%, среднее значение – 6% (см. рис. 1).

Рис. 1. Концентрация 85Кr в атмосферном воздухе Череповца в 2006-2008 годах

Результаты наблюдений в Череповце в течение 2006-2008 годов свидетельствуют, что за минувшие 15 лет объемная активность криптона в Северо-Западном регионе России возросла почти на 50%, достигла величины 1,55 Бк/м3 и на протяжении почти трех лет не претерпела существенных изменений.

Мониторинг ксенона

Повышение концентраций короткоживущих радионуклидов ксенона может свидетельствовать о нарушении штатного режима эксплуатации системы спецгазоочистки АЭС, сбросах радионуклидов ксенона медицинскими учреждениями и даже о ядерных авариях. Основными радионуклидами ксенона, образующимися в результате реакции ядерного деления являются 133Xe (Т1/2=5,245 дней), 135Xe(Т1/2=9,1 часа), 133mXe(Т1/2=2,19 дней) и131mXe(Т1/2=11,9 дней). Наиболее высокий выход имеет 133Xe; у него сравнительно большой период полураспада, что позволяет фиксировать этот радионуклид на значительных расстояниях от места выброса.

Для мониторинга радионуклидов ксенона разработана специальная методика, позволяющая сконцентрировать в измерительной ампуле пробу ксенона, полученную от переработки пробы воздуха объемом до 2000 м3. Выделенная из криптон-ксеноновой смеси фракция ксенона сорбировалась на активированном угле в ампуле небольшого размера, которая помещалась в колодец германиевого детектора высокой чистоты. Методика обеспечивает уникальную чувствительность: минимальная детектируемая концентрация (МДК) 133Xe достигает сверхнизкой величины – 0,008 мБк/м3 при доверительной вероятности 95%.

Несомненным преимуществом данной методики является возможность по соотношениям радионуклидов ксенона и с учетом атмосферного переноса надежно определять источник инжекции или выброса на больших удалениях.

С августа 2006 года по июль 2008 года в рамках указанного проекта МНТЦ были проведены измерения концентрации радионуклидов ксенона в атмосферном воздухе Череповца. Частота отбора проб составляла один-два раза в месяц, длительность – 24-36 часов. Результаты наблюдений представлены на рисунке 2.

Рис. 2. Изменение концентрации 133Хе в атмосферном воздухе Череповца

При мониторинге в Санкт-Петербурге фракции ксенона выделяли из проб жидкого технического кислорода, обогащенного благородными газами по сравнению с воздухом. Из 5-6 л жидкого кислорода удавалось выделять до 8 см3 ксенона, что эквивалентно переработке примерно 90 м3 атмосферного воздуха. Кратковременность отбора пробы (1 час) увеличивала разрешающую способность метода мониторинга, так как в этом случае можно более точно рассчитать траекторию переноса воздушных масс.

Отбор проб осуществляли в северной части города с марта 2007 года по июль 2008 года с периодичностью два раза в неделю. Концентрация 133Хе менялась от фоновых величин (0,2-0,5 мБк/м3) до 185 мБк/м3, среднее значение активности составляло 11,8 мБк/ м3, медианы – 1,9 мБк/ м3 (рис. 3).

Рис. 3. Концентрация 133Хе в атмосферном воздухе Санкт-Петербурга

В 2008 году с помощью специально разработанной и изготовленной мобильной полевой аппаратуры проводились выборочные измерения содержания 133Хе в районах расположения Ленинградской, Калининской и Кольской АЭС. Мониторинг осуществлялся в течение 7-10 дней на удалении 1-17 км от периметра рабочих площадок. С наветренной стороны на расстоянии 1,5 км от вентиляционных труб ЛАЭС концентрация 133Хе не превысила величины 0,36 мБк/м3. На других станциях минимальная концентрация находилась на том же уровне.

Метеорологическое моделирование

Череповец расположен на значительном удалении от объектов ядерной энергетики, поэтому повышение концентрации радионуклидов ксенона в приземном слое атмосферы здесь связано с переносом воздушных масс из других регионов. Так, 27 сентября 2006 года, когда в атмосферном воздухе была зафиксирована повышенная концентрация 133Хе (2,5 мБк/м3), город находился вблизи центра антициклона. Расчет обратной траектории переноса воздушных масс (рис. 4) показывает, что перенос за двое суток происходил с севера Финляндии и Карелии, за трое суток – с акватории Баренцева моря к западу от Шпицбергена. На протяжении вторых и третьих суток отмечено значительное снижение концентрации радионуклидов. 

Рис. 4. Трехсуточные траектории. 00 ч 27 сентября 2006 года. Уровни 250 м, 500 м, 750 м. Красной звездочкой показано примерное местоположение Кольской АЭС

С декабря 2007 года по февраль 2008 года в атмосфере города зафиксированы повышенные концентрации 133Хе. Анализ синоптических ситуаций в этот период показывает, что основным сектором переноса частиц был сектор западных и южных направлений, обусловленный, в основном, циклонами. С учетом полученной метеорологической информации в большинстве случаев удавалось определить источники выбросов 133Хе в атмосферу, но экспериментального материала пока недостаточно для обобщений.

В Санкт-Петербурге в пробах воздуха помимо 133Хе обнаруживался и другой радионуклид ксенона –135Хе. Отношение активностей этих радионуклидов при наступлении равновесия в реакторной зоне равно примерно 0,3-0,24. Если же отношение 135Хе/133Хе меняется в интервале величин от 0,4 до 10, это может быть обусловлено выбросом после кратковременного облучения ядерного топлива или загрузки свежего топлива в реактор АЭС. 

Соотношение 133Xe/135Xe варьирует в широких пределах, указывая тем самым на влияние различных ядерных объектов. Как правило, повышение концентраций наблюдается при западном и южном переносах воздушных масс. Дело в том, что при западном переносе воздушных масс Санкт-Петербург оказывается под влиянием ЛАЭС, шведских и финских АЭС.

16 января 2008 года зафиксированная активность 133Хе составила 6,4±0,5 мБк/м3135Хе/133Хе=3,5. В это время перенос воздушных масс шел с юга и юго-запада. Его траектория проходила над Игналинской АЭС 15 января приблизительно в 19 часов МСК на уровне около 400 м.

6 февраля концентрация 133Хе равнялась 26,6±2,7 мБк/м3 , 135Хе/133Хе=3,5. Анализ синоптической ситуации позволяет предположить, что траектория переноса воздушных масс проходила непосредственно над ИАЭС на высоте около 300 м. Продолжительность перемещения воздуха от этой станции до Санкт-Петербурга составляет около 18 часов (два периода полураспада 135Хе). Поэтому можно допустить, что в момент нахождения воздушных масс в районе Игналинской АЭС соотношение активностей 135Xe/133Xe равнялось примерно 12. 

19-25 мая 2008 года в некоторых СМИ Санкт-Петербурга и Ленинградской области, а также в Интернете усиленно распространялись слухи о радиационной аварии, якобы произошедшей на ЛАЭС. Данные мониторинга показали, что только 21 мая отмечалось повышение концентрации 133Хе до величины 8,5 мБ/м3, при этом 135Хе не был зафиксирован. Такое повышение концентрации 133Хе для Санкт-Петербурга не является аномальным (см. рис. 3), однако Ленинградская АЭС не имеет к нему отношения.

Рис. 5. Трехсуточные обратные траектории на уровнях 200 м, 500 м и 800 м (06 ч СГВ 21 мая 2008 году)

Пробоотбор в Петербурге 21 мая 2008 года проводился с 9 до 11 часов по московскому времени. Исследования показали, что в 10 часов метеорологическую ситуацию определял циклон с центром над Южной Скандинавией: Петербург находился в его восточной части под воздействием системы слабых ветров с неустойчивым направлением. Скорость ветра не превышала 2 м/с. Модельные расчеты свидетельствуют, что перенос осуществлялся из центральных районов Финляндии через Карельский перешеек (рис. 5). Акватория Финского залива и его южное побережье, где находится ЛАЭС, остаются вне зоны переноса.

Дополнительный анализ полей вертикальных токов позволил с достаточной уверенностью исключить поступление примеси ксенона в Санкт-Петербург из района ЛАЭС.

Таким образом, мониторинг радиоактивных благородных газов является эффективным инструментом контроля безопасной эксплуатации атомных электростанций и других ядерных объектов.