Технеций-99 — радиоактивный долгоживущий продукт деления урана и плутония, на который приходится около 6% всех продуктов деления. При захоронении ядерных отходов технеций способен растворяться и мигрировать с подземными водами, поэтому необходимо разрабатывать технологичные способы обращения с ним, а также для снижения рисков негативного влияния на окружающую среду.
Один из возможных вариантов — хранить Tc-99 в углеродной матрице, где он образует стабильные карбиды и надежно фиксируется. Но можно пойти дальше: использовать такие карбиды в качестве мишеней в нейтронном потоке, постепенно превращая технеций-99 в стабильный изотоп рутения-100. Рутений в свою очередь может быть использован в микроэлектронике, а также в качестве катализатора.
В новой работе ученые Сколтеха, Института AIRI и Сбербанка совместно с коллегами из РХТУ и ИФХЭ РАН разработали модель машинного обучения, которая предсказывает термодинамические свойства заданной атомной конфигурации технеция и углерода. На основе ее предсказаний удалось построить фазовую диаграмму системы Tc–C в координатах «температура – содержание углерода», отвечающую на вопрос какие фазы технеция термодинамически выгодны в тех или иных условиях.
«С практической точки зрения эта диаграмма служит картой стабильности карбидов технеция для экспериментаторов и технологов: по ней можно выбирать режимы, в которых технеций надежно фиксируется в углеродной матрице, и задавать условия работы мишеней для его трансмутации в стабильный рутений», — отметил Радион Зарипов, аспирант программы «Науки о материалах» в Сколтехе.
Лабораторные эксперименты с Tc-99 сильно ограничены его радиоактивностью, поэтому данных о твердых соединениях технеция немного. Кроме того, в одной из крупнейших открытых баз данных по расчетным свойствам материалов для системы Tc–C было обнаружено всего несколько сотен структур, причем все они оказались нестабильными. Исследователям же нужно было рассмотреть сотни тысяч возможных атомных конфигураций и определить их свойства. Если бы все они рассчитывались стандартными квантово-механическими методами, например в рамках теории функционала плотности, DFT, это потребовало бы много лет процессорного времени.
Здесь сработал разработанный в AIRI гибридный подход. Исследователи провели точные расчеты только для небольшой репрезентативной выборки конфигураций (менее 0,2% из общего числа), а затем обучили на этих данных нейросетевую модель. После обучения алгоритм смог быстро просканировать все пространство структур с ошибкой на уровне нескольких миллиэлектронвольт на атом. Это и позволило достоверно выделить наиболее устойчивые варианты и даже указать на редкие конфигурации, вероятность случайно обнаружить которые составляла бы 1 шанс на 10000 или даже 1 шанс на миллион.
«Ранее мы уже использовали аналогичные подходы для изучения функциональных материалов и даже прогнозирования новых составов. В настоящей работе удалось наглядно продемонстрировать, что исключение элемента случайности в рамках вычислительных подходов, основанных на машинном обучении, не просто ускоряет прогноз свойств, а позволяет учитывать самые редкие структуры, которые легко можно пропустить, действуя случайно», — отмечает Роман Еремин, руководитель научной группы Дизайн новых материалов Института AIRI.