Глины в естественных и инженерных барьерах при обращении с радиоактивными отходами

В мире растет интерес к изучению коррозии материалов, применяемых в инженерных барьерах при обращении с радиоактивными отходами, а также особенностей протекания таких процессов при непосредственном контакте различных материалов в инженерных барьерах хранилищ РАО. Об этом свидетельствуют результаты IV Международного конгресса «Глины в естественных и инженерных барьерах при обращении с радиоактивными отходами», состоявшегося весной 2010 года во Франции.

Эксперименты в Монт Терри

Доклады, представленные на конгрессе, иллюстрируют усилившееся стремление специалистов к совместному решению сложных, трудоемких и многоплановых проблем, которые в этом случае могут финансироваться из разных источников, в том числе зарубежных. Более частыми стали примеры предоставления подземных и приповерхностных хранилищ, оборудованных для проведения научно-исследовательских работ, коллегам из других стран, а также совместное проведение экспериментов. Яркий пример этому – интернациональные исследования в подземной лаборатории URL (Монт Терри, Швейцария).

Так, для получения важной информации об особенностях восприятия нагрузки и деформационного поведения во времени опаловых глин учеными Технологического университета Германии (город Клаустхолл) с 25 мая по 17 сентября 2009 года здесь были исследованы три пробуренные в соответствующей формации скважины диаметром 120 мм – две субгоризонтальные длиной по 10 м и одна наклонная (60°) длиной 25 м [1].

Исследования состояния стенок скважины и уменьшения внутреннего диаметра во времени проводились с помощью специальной вертикальной видеокамеры и ручного нутромера (измерительного инструмента для определения размеров отверстий, пазов и других внутренних поверхностей). Наблюдения зафиксировали характерные особенности процесса разрушения стенок скважины (отслоение тонких пластин глины по всему периметру,  средний размер площади отслоившихся фрагментов – около 25 см²) и величину сужения скважины под действием горного давления во времени – в среднем на 5 мм за время наблюдений в течение 116 суток.

В настоящее время в подземной грунтовой лаборатории в Монт Терри специалисты Франции, Швейцарии, Японии и Канады изучают характер и скорость коррозии различных сортов сталей (lnconel 690, нержавеющей стали 316L, двух образцов углеродистых сталей, одна из которых заложена в концепцию обращения с РАО компании ANDRA во Франции, другая – в концепцию NAGRA в Швейцарии) в  контакте с аргиллитовыми породами в анаэробных условиях [2]. Мониторинг скорости коррозии осуществляется на спектроскопе, основанном на принципе электрохимического сопротивления (EIS). Этот метод измерений не влияет на характер процесса коррозии и ее скорость и дает наиболее достоверные результаты при исследовании долговременной коррозии.      

Суть эксперимента состоит в размещении образцов стали внутри секции выбуренного из аргиллитов керна, которую затем помещают внизу специально оборудованной скважины с верхом, закрытым большим пакером.

Особенностью эксперимента является нагрев экспериментальной секции до 80°С и обеспечение возможности извлечения ее после нескольких лет эксперимента для выполнения  аналитических исследований породы и образцов стали с применением химреактивов. Экспериментальные секции связывает замкнутая измерительная система, фиксируя различные параметры (рН, Еh, электрическую проводимость, растворенный кислород и водород). Для обеспечения циркуляции в такой системе используется шестеренчатый насос.

Исследование свойств гранулированного бентонита МХ-80

Швейцарская концепция захоронения высокоактивных РАО предусматривает размещение контейнеров с отходами в горизонтальных тоннелях, пройденных на глубине нескольких сотен метров в переуплотненном глинистом массиве. После размещения контейнеров тоннели-могильники должны засыпаться гранулированным бентонитом МХ-80, поскольку именно такой бентонит (основная составляющая глинистого минерала монтмориллонита) отличается наиболее высоким давлением набухания, способен заполнить тоннели-могильники с полным исключением пустот и сохранять защитные свойства в качестве инженерного барьера в течение всего времени существования могильника [3].

Рис. 1. Результаты исследований свойств гранулированного бентонита МХ-80

Исследования свойств двух образцов гранулированного бентонита МХ-80 изначально проводились в лаборатории механических характеристик грунтов (город Лозанна) на специально изготовленных лабораторных установках. На рисунке 1 видно, что активный процесс набухания обоих образцов продолжался 10 суток, причем образец с объемным весом 1,78 г/см³ насыщался водой до 24,0%, а с объемным весом 1,67 г/см³ – до 27,6%. Давление набухания у первого образца достигло 10,4 МПа, а у второго – 6,9 МПа за 110 суток испытаний.

Результаты эксперимента позволили швейцарским ученым сделать вывод, что предпочтительнее использовать гранулированный бентонит с объемным весом 1,78 г/см³, насыщающийся до 24,0%, развивающий наибольшее давление набухания и, кроме того, при этой влажности, как было установлено ранее, имеющий наибольшую механическую прочность.

Углеродистая сталь в контакте с бентонитом

Департамент захоронения РАО Чешской Республики рекомендует углеродистую сталь как материал для контейнеров, предназначенных для захоронения. Между тем, практически нет данных о коррозии углеродистых сталей в контакте с бентонитом [4].

В Институте ядерных исследований Чешской Респуб­лики сконструирован и изготовлен аппарат, моделирующий условия в хранилище и дающий возможность определить скорость коррозии углеродистых сталей в контакте с бентонитом при высоких давлениях (50-100 бар) и повышенных температурах (рис. 2). С его помощью изучали скорость коррозии углеродистых сталей в непосредственном контакте с бентонитом в сравнении со скоростью коррозии углеродистых сталей в искусственной бентонитовой поровой воде и воздействие продуктов коррозии на бентонит.

Рис. 2. Аппарат для исследования коррозии

Испытуемый образец представлял собой отполированную и обработанную этанолом пластинку из углеродистой стали в форме диска диаметром 10 см. Бентониты для экспериментов относились к натриевому типу из месторождения Volclay KWK 80-20, а также к  кальциево-магниевым бентонитам месторождения Rokle. Бентонитовые образцы были спрессованы до плотности 1,6 г/см³ и затем обработаны азотом в коррозионной камере с одновременным нагревом образца углеродистой стали. Экспериментальную камеру заполняли водой при атмосферном или повышенном давлении, в ней были созданы анаэробные условия. Варьировались температуры нагрева образцов углеродистой стали и давления воды в камере. В процессе краткосрочных экспериментов ежесуточно проводились замеры температуры образца стали и бентонита, изучались давление набухания, поглощение и давление воды, изменение формы коррозионной ячейки.

Насыщение бентонита и скорость коррозии определялись в зависимости от объема поглощенной воды, величины давления в камере по мере набухания бентонита и образования водорода. Скорость коррозии определялась также после проведения эксперимента по уменьшению веса образцов и перемещению (внедрению) продуктов коррозии в бентонит, которое составило в среднем 1 мм за 30 дней при температуре +70°С.

После удаления продуктов коррозии стала очевидной значительная степень поражения образцов углеродистой стали. Можно констатировать, что процесс коррозии углеродистых сталей в контакте с бентонитом протекает быстрее, чем в водной среде. Так, скорость коррозии углеродистой стали в контакте с бентонитом после 30 дней эксперимента (в пересчете на год) составила 4*10-3 мм/год, в то время как скорость коррозии этой же стали в водном растворе бентонита составила 2-3*10-3 мм/год.

В развитие проведенных экспериментальных работ в ближайшее время планируется изучить состав продуктов коррозии и влияние их на бентонит в более продолжительных экспериментах.

Скважины большого диаметра

На конгрессе в Нанте специалисты Научно-исследовательского центра геоэкологии и реабилитации территорий ГУП МосНПО «Радон» представили два доклада: «Экспериментальное использование скважин большого диаметра для хранения радиоактивных отходов в глинистых породах» и «Результаты георадиомониторинга хранения отходов в скважинах большого диаметра в глинистых грунтах». В них была описана конструкция хранилища типа скважины большого диаметра (СБД), обладающего многобарьерной системой защиты окружающей среды. Показаны преимущества этих хранилищ перед приповерхностными, в частности, с точки зрения безопасности, экономии площади поверхности спецполигонов, возможности извлечения РАО и повторного использования скважины-хранилища. Приведены последние результаты георадиомониторинговых исследований, на основе которых выявлены несколько стабильных во времени температурных зон и доказано, что в скважине температура всегда положительна независимо от температуры на поверхности.

В СБД также идет изучение особенностей протекания коррозионных процессов в металлических инженерных барьерах внутри хранилища. На конгрессе были представлены первые результаты исследований качественных и количественных характеристик коррозионного процесса на фрагментах бочки-контейнера и стальной обсадной колонны, которые были размещены в СБД 15 августа 2002 года и извлечены для исследования в конце 2009 года.

Доклады специалистов ГУП МосНПО «Радон» вызвали большой интерес у многих участников конгресса из разных стран, в частности, Японии, Канады, Чехии, Швейцарии, Швеции и т.д.

IV Международный конгресс «Глины в естественных и инженерных барьерах при обращении с радиоактивными отходами» прошел с 29 марта по 1 апреля 2010 года в городе Нанте (Франция). Он был организован Французским национальным агентством по обращению с радиоактивными отходами (ANDRA) при участии и финансовой поддержке Национальной организации по обращению с ядерными отходами Швейцарии (NAGRA), компаний ONDRA, NIRAS (Бельгия), SKB (Швеция) и Агентства по ядерной энергии Европейского Союза (OECD/NEA). В работе конгресса приняли участие 495 специалистов из 29 стран.
Общая тематика конференции была посвящена исследованиям в натурных условиях и на моделях специфических особенностей глинистых пород с точки зрения их защитных свойств в естественных массивах и инженерных барьерах.

Литература

1. Seeska R. Borehole deformation measurements and video-observations of boreholes in opalinus clay / R. Seeska, K.-H. Lux // 4 th international meeting «Clays in Natural and Engineered Barriers for Radioactive Waste Confinement» France, Nantes, March 29 – April 1st, 2010.
2. Dewonck S. In situ corrosion measurements by electrochemical method (IC experiment) at Mont Terri / S. Dewonck, C. Bataillon, D. Crusset, B. Schwyn, N. Nakayama, G. Kwong // 4 th international meeting «Clays in Natural and Engineered Barriers for Radioactive Waste Confinement» France, Nantes, March 29 – April 1st, 2010.
3. Rizzi M. Granular MX-80 bentonite as buffer material: a focus on swelling characteristics / M. Rizzi, L. Laloui, S. Salager, P. Marshall // 4 th international meeting «Clays in Natural and Engineered Barriers for Radioactive Waste Confinement» France, Nantes, March 29 – April 1st, 2010.
4. Dobrev D. Corrosion of carbon steel in contact with bentonite / D. Dobrev, A. Vokal, P. Bruha // 4 th international meeting «Clays in Natural and Engineered Barriers for Radioactive Waste Confinement» France, Nantes, March 29 – April 1st, 2010.     

Авторы