Радиогеоэкологические проблемы начального и завершающего этапов ядерного топливного цикла

Горно-геологические работы – главное содержание начального и заключительного этапов ядерного топливного цикла. В первом случае они направлены на выявление и разработку урановых месторождений. Во втором – на комплексные исследования по обеспечению надежной изоляции отработавших ядерных материалов, включая РАО, от среды обитания человека. Обеспечение радиационной и экологической безопасности – обязательное условие проведения таких работ.

Специализированные исследования в этой области являются неотъемлемой частью самостоятельного междисциплинарного научного направления «Радиогеоэкология», которое оформилось в нашей стране в начале 90-х годов прошлого столетия.

В Институте геологии рудных месторождений, петрографии, минералогии и геохимии (ИГЕМ) Российской академии наук (РАН) для проведения радиоэкологических исследований была профилирована Лаборатория геологии урановых месторождений, которая получила новое название: «Лаборатория радиогеологии и радиогеоэкологии» (ЛРР). Она стала первым структурным подразделением в системе РАН, проводящим проблемно ориентированные радиогеоэкологические исследования. Одна из основных задач в новой, по тому времени, научной дисциплине была определена как, «обоснование способов экологически безопасного захоронения радиоактивных отходов в геологической среде» [1].

За прошедшие почти 20 лет область приложения радиогеоэкологических методов исследований неизмеримо расширилась. Наряду с использованием в приоритетных направлениях (добыча урановых руд, подземная изоляция РАО), такие методы применяются и при оценке воздействия ядерно и радиационно опасных объектов (ЯРОО) на природную среду, создании и эксплуатации наземных и приповерхностных хранилищ радиоактивных материалов (РМ), реабилитации и мониторинге радиационно загрязненных территорий.
Коллектив ЛРР проводит систематические научные исследования по основным направлениям радиогеоэкологической оценки и прогнозирования безопасности на различных предприятиях атомной отрасли.

Добыча урановых руд

Значительная часть учтенных балансовых запасов урана России сосредоточена в настоящее время на месторождениях Стрельцовского рудного поля (СРП) в Юго-Восточном Забайкалье. Это типичные гидротермальные месторождения, сформированные в результате отложения минералов урана и молибдена из восходящих потоков глубинных рудообразующих растворов. Добыча руды производится горным способом из глубоких шахтных выработок силами ОАО «Приаргунское производственное горно-химическое объединение» (ППГХО). В течение более чем 30-летнего периода работы предприятия (начиная с 1976 года), его деятельность воздействовала и продолжает оказывать комплексное техногенное, в том числе радиационное, влияние на окружающую среду. Данные аэрогамма-спектрометрических (рис. 1), а затем ландшафтно-геохимических съемок свидетельствуют, что в почвах ландшафтов, подвергающихся воздействию ППГХО, формируются аномалии урана, молибдена и других загрязнителей среды, в том числе тяжелых металлов [2].

Многолетние ландшафтно-геохимические исследования, проведенные ЛРР в СРП, позволили выявить основные процессы, определяющие пространственную вариацию распределения загрязнителей на обширной площади, подвергшейся воздействию предприятий ППГХО, на которой проживает около 60 тыс. человек. Выявлены основные источники загрязнения природной среды, определены содержания и динамика миграции элементов-загрязнителей в горных и долинных элементах ландшафта, оценена потенциальная опасность загрязнения ими подземных вод городского водозабора, предложена и частично реализуется система ландшафтно-геохимического мониторинга зоны техногенного воздействия предприятия [2].

Метод подземного выщелачивания (ПВ) используется для добычи урана из руд экзогенно-эпигенетических пластово-инфильтрационных месторождений. Эти месторождения, в отличие от гидротермальных, образуются в результате проникновения поверхностных кислородсодержащих вод в глубоко залегающие водоносные горизонты слоистых осадочных пород, слагающих артезианские бассейны, или в палеодолинные структуры менее обширных впадин, сложенных осадочными породами. В ходе инфильтрационной миграции эти воды выщелачивают из пород, находящихся в областях их питания, легко растворимые в кислородной гидрогеохимической обстановке элементы, в том числе уран, и затем, по мере расходования кислорода, разгружаются на восстановительных геохимических барьерах. В результате процесса пластового окисления-восстановления формируются полиэлементные месторождения, которые содержат также большое число ценных сопутствующих элементов – лантаниды, рений, скандий, иттрий, ванадий, селен, молибден и т.д. [3].

Вследствие низкого (первые сотые доли %) содержания в рудах полезных компонентов, разработка пластово-инфильтрационных месторождений горным способом нерентабельна. В 50-60-е годы в результате крупномасштабных комплексных исследований был разработан и практически освоен нетрадиционный метод скважинного ПВ. Он заключается в закачке через сеть буровых скважин в рудную зону водоносных горизонтов выщелачивающего реагента (сернокислотного или бикарбонатного) с последующей откачкой рабочего раствора и селективным извлечением из него полезных компонентов с помощью сорбционных ионообменных технологий.

Специалистами ЛРР, совместно с другими научными и производственными организациями, разработаны методические рекомендации рационального проведения радиогеоэкологических исследований на последовательных стадиях разведки, эксплуатации и ликвидации подземных комплексов предприятий, осуществляющих ПВ. При этом важнейшим результатом исследовательских работ стало обоснование эффективности процессов самопроизвольного восстановления качества подземных вод после прекращения операций выщелачивания. Основными механизмами самоочищения остаточных растворов являются их нейтрализация и деминерализация с переходом вредных веществ в твердую фазу, предотвращающим распространение последних в естественном потоке подземных вод [4].

ПВ является наиболее радиоэкологически безопасным методом добычи урана. Его широкое применение при эксплуатации полиэлементных пластово-инфильтрационных месторождений позволило в 80-е годы в значительной мере снять проблему обеспечения сырьем атомной и редкометалльной промышленности страны. В этот период примерно 30% добывавшегося в СССР урана извлекалось из руд месторождений, разрабатывавшихся с помощью ПВ [5].

После распада СССР наиболее крупные месторождения, пригодные для освоения методом ПВ, оказались за пределами России. В настоящее время ЛРР проводит систематические исследования в Зауральском и Витимском урановорудных районах, на многочисленных мелких и средних пластово-инфильтрационных урановых месторождениях, локализованных в мезо-кайнозойских палеодолинах. Запасы урана этих месторождений составляют важную часть современной урановорудной сырьевой базы России.

Хранилища радиоактивных отходов

Одним из наиболее экологически неблагополучных в России является хранилище жидких радиоактивных отходов (ЖРО), размещенное в бессточном водоеме-накопителе ФГУП «ПО «Маяк», которое известно как озеро Карачай. Это «наследство» ранних лет развития атомной отрасли, когда ее основная задача была определена как наработка оружейного плутония для создания паритета в области ядерного оружия. За период эксплуатации водоема, с 1951 года, в него сбрасывались преимущественно нитратно-натриевые среднеактивные ЖРО, с суммарной активностью – около 550 млн Ки [6].

Акватория Карачая гидродинамически тесно связана с подземными водами, что послужило источником их масштабного загрязнения, зафиксированного к настоящему времени на площади свыше 20 км². Условия миграции радионуклидов и стабильных токсикантов в ореоле загрязненных подземных вод изучаются ЛРР совместно с сотрудниками ПО «Маяк» с начала 90-х годов. Работы проводятся с использованием метода гидрогеохимического каротажа (ГГХК) наблюдательных скважин и отбора проб загрязненных вод. Каротаж осуществляется разработанным в ЛРР гидрогеохимическим зондом, который позволяет непрерывно и одновременно измерять в скважинах на месте залегания подземных вод их основные физико-химические параметры: температуру, давление, удельную электрическую проводимость, водородный показатель (рН), окислительно-восстановительный потенциал (Eh), концентрации растворенных газов (О₂, H₂S) и ионов нитрата, хлора, аммония, натрия, калия, кальция и т.д. С использованием ГГХК изучены вертикальная и латеральная зональность ореола загрязнения, расшифрованы механизмы влияния разрывной и трещинной тектоники на направление и скорость миграции загрязненных подземных вод.

В последние годы была выявлена коллоидная форма переноса радионуклидов, ранее не учитывавшаяся в прогнозных расчетах. Для уточнения прогнозов рассеяния радиоактивных загрязнителей разработана теоретическая модель частичного переноса радионуклидов в виде наиболее распространенной в природе псевдоколлоидной формы (коллоидные частицы, изначально содержавшиеся в подземных водах, с зафиксированными в них радионуклидами). Показано, что эти формы практически не задерживаются сорбционными барьерами.

В ранние годы деятельности атомной промышленности СССР, когда радиоэкологическая опасность, обусловленная радиоактивным загрязнением, еще не оценивалась должным образом, создавались хранилища твердых РМ, в том числе, на территориях исследовательских научно-производственных центров.

Специалистами ЛРР и Российского научного центра «Курчатовский институт» совместно проведено прогнозное моделирование распространения радионуклидов от находившихся на территории РНЦ КИ временных и долгосрочных хранилищ РМ. Специфика решаемой проблемы заключалась в том, что, наряду с сосредоточенными источниками загрязнения (захороненными РМ), необходимо было также учитывать распределенный источник –породы, загрязненные радионуклидами в ходе деградации инженерных барьеров подземных хранилищ.

Результаты прогнозных расчетов показали, что загрязнение подземных вод изотопами ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs может со временем распространиться за пределы территории РНЦ КИ. Для устранения этой опасности были проведены крупномасштабные реабилитационные меры. РМ из хранилищ были извлечены и перемещены в хранилища МосНПО «Радон».

Анализ штатной деятельности атомных электростанций (АЭС) свидетельствует об их безопасности, однако при аварийных ситуациях радиоактивные загрязнения окружающей среды не исключаются.

В 1985 году на одном из хранилищ Нововоронежской АЭС произошла утечка около 480 м³ ЖРО суммарной активностью около1740 Ки [7]. Специалистами ЛРР совместно с ФГУГП «Гидроспецгеология» были проанализированы последствия радиоактивного загрязнения. Данные радиационного мониторинга показали, что основным подвижным радиоактивным компонентом ЖРО являлся 60Со. Известно, что ионы Со²⁺ хорошо сорбируются вмещающими породами, поэтому ожидалось, что загрязнение будет эффективно задерживаться геологической средой вблизи участка разлива отходов. Однако оказалось, что наряду с ионной формой, кобальт образует также комплексное соединение с нерадиоактивной органической компонентой ЖРО, которое сорбируется значительно слабее. Результаты моделирования показали, что скорость миграции ⁶⁰Cо в этой форме примерно на порядок больше, чем в ионной. Следовательно, для прогноза долговременных последствий загрязнения в районе АЭС необходимо провести дополнительные исследования, которые позволят выявить в загрязненных подземных водах соотношения форм миграции кобальта.

Подземная изоляция ЖРО

При обращении с ЖРО наиболее сложной проблемой является изоляция среднеактивных САО и высокоактивных отходов ВАО радиохимических производств. Россия – единственная в мире страна, осуществляющая в промышленных масштабах глубокое подземное захоронение САО.

Подземные хранилища жидких САО были созданы в 1963, 1967, 1975 годах в районе Сибирского химического комбината и в 1967-1969 на Горно-химическом комбинате. Закачка производилась в глубокозалегающие пласты-коллекторы осадочных комплексов, обеспечивающих высокий уровень изоляции захороненных отходов от биосферы. Создание подземных хранилищ ЖРО позволило успешно решить проблемы изоляции жидких РАО, накопленных при реализации программ по производству ядерного оружия.

Практика эксплуатации полигонов захоронения ЖРО на СХК и ГХК до сих пор свидетельствует об отсутствии негативных радиационных воздействий захороненных отходов на окружающую среду. Однако в более длительной перспективе их безопасность не столь очевидна. Поэтому определение долговременных последствий подземного захоронения ЖРО является приоритетной задачей в рамках российских и международных программ оценки безопасности.

В конце 90-х годов специалисты Международного института прикладного системного анализа (Австрия), ГХК, ВНИПИПТ и ЛРР ИГЕМ РАН провели оценку долговременной безопасности полигона захоронения ЖРО на ГХК. Были проанализированы основной и гипотетический сценарии. В основном сценарии предполагалась относительная неизменность геологических, гидрогеологических и других условий, которые присущи пластам-коллекторам ЖРО. В гипотетическом сценарии допускалась возможность нарушения экранирующих свойств геологической среды вследствие тектонических подвижек по разлому, пересекающему территорию полигона. Процесс миграции радионуклидов рассматривался с учетом значений коэффициентов межфазового распределения основных радионуклидов в пластах-коллекторах хранилища. Учитывались также эффекты перетекания подземных вод между водоносными горизонтами осадочного комплекса, влияния взаимодействия процессов регионального течения подземных вод и концентрационной конвекции, обусловленной неоднородным распределением в пласте-коллекторе концентрации закачанных отходов и, соответственно, их плотности. Основной вывод, сделанный по результатам исследования: «глубокое подземное захоронение ЖРО на полигоне ГХК не представляет ни краткосрочного риска радиоактивного облучения населения, ни долгосрочной опасности значительного загрязнения поверхностных вод» [8]. Обоснованность этого вывода относительно распространения коротко и среднеживущих радионуклидов захороненных ЖРО, включая ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs, очевидна даже без учета их сорбции вмещающими породами, поскольку расчетное время переноса загрязнителей подземными водами до их поступления в биосферу по всем сценариям много больше времени распада этих радиоизотопов до безопасных концентраций.
Для оценки опасности долгоживущих радионуклидов необходимы дополнительные данные о формах их миграции в подземных водах. Наличие этих данных позволит решить, следует ли рассматривать способ захоронения жидких ВАО и САО как временную вынужденную меру или его можно признать действительно безопасным и рекомендовать для дальнейшего использования.

Матрицы для отвержденных РАО

Современная общепринятая концепция окончательной изоляции РАО предусматривает их размещение в геологических хранилищах в отвержденной форме. Наиболее жесткие требования предъявляются к условиям захоронения ВАО, с которыми, несмотря на их относительно небольшой объем, связано более половины суммарной радиоактивности РАО.

Стратегия обеспечения безопасности подземной изоляции ВАО основывается на принципах мультибарьерной защиты, в соответствии с которыми изоляция обеспечивается совокупностью нескольких барьеров, каждый из которых независимо от других должен гарантировать безопасность хранилища. Изоляция отвержденных ВАО осуществляется тремя инженерными барьерами – матрицей, консервирующей радионуклиды, прочной коррозионностойкой канистрой (контейнером), буфером из слабопроницаемого сорбционного материала (обычно бентонита). Природный защитный барьер – геологическая среда. В исследованиях ЛРР основное внимание уделялось изучению консервирующих матриц и геологической среды.

Основной функцией консервирующей матрицы является предотвращение или минимизация утечки радионуклидов из хранилища в геологическую среду после того, как будут исчерпаны изолирующие ресурсы внешних барьеров – контейнера и буфера. Она должна обладать химической стойкостью при взаимодействии с подземными водами и иметь высокую емкость по отношению к токсичным компонентам отходов. Важным условием при выборе матрицявляется также возможность их экономически эффективного промышленного изготовления.

В настоящее время в России и мире жидкие ВАО отверждаются в стеклообразные матрицы. На ПО «Маяк» с 1987 года для иммобилизации ВАО используется алюмофосфатное стекло. Однако исследования его химической стойкости, проведенные в ЛРР и других организациях, показали, что алюмофосфатные матрицы при повышенных температурах, в контакте с имитаторами подземных вод, выщелачиваются и не могут служить надежным барьером для изоляции долгоживущих радионуклидов.
Перспективным направлением решения проблемы изоляции жидких ВАО является их фракционирование и последующая селективная иммобилизация продуктов деления (Sr, Cs) и долгоживущих актинидов в различные матричные материалы. Sr и Cs инкорпорируются в стеклоподобные алюмофосфатные или боросиликатные матрицы. Для актинидной фракции разрабатываются технологии их иммобилизации в существенно более устойчивые керамические (кристаллические) матрицы.

В ЛРР в течение последних 10 лет, в сотрудничестве с другими организациями, проведен большой объем работ по изучению матриц, синтезированных на основе ферритных гранатов и оксидов титана. Эти фазы имеют высокую емкость в отношении актинидов, редкоземельных элементов и циркона. Матрицы, созданные на основе граната и пирохлора, способны поглощать от 10-20% мас. до 30-50% мас. указанных компонентов. Разработка методов промышленного изготовления керамических матриц может стать основой для изоляции отвержденных ВАО в геологических хранилищах, которые должны характеризоваться показателями долговременной радиоэкологической безопасности, соответствующими установленным нормативам.

Захоронение в геологической среде

Общим требованием, предъявляемым к геологической среде, является обеспечение изоляции от биосферы захороненных в нее ВАО. Основным реальным и практически универсально присущим земной коре процессом, который может обусловить преодоление радионуклидами геологического барьера, является их перенос подземными водами, обладающими определенными физико-химическими свойствами. Для минимизации этой угрозы подземные хранилища ВАО предлагается размещать в массивах пород, характеризующихся слабой тектонической нарушенностью, низкими значениями водопроницаемости, скорости потока подземных вод и интенсивности водообмена. Этими качествами обладают различные кристаллические породы или глины.

В России в качестве возможных мест для создания подземных хранилищ ВАО рассматриваются, в первую очередь, районы ПО «Маяк» и ГХК.

На территории санитарно-защитной зоны (СЗЗ) ПО «Маяк» с 1992 года проведятся комплексные исследования, направленные на выбор геологической среды и места полигона, где предполагается сначала создать подземную исследовательскую лабораторию (ПИЛ), а затем расширить ее и переоборудовать для промышленного захоронения отвержденных ВАО. На этапе геологического обоснования эти работы в большой степени ведутся специалистами ЛРР. В результате исследований детально охарактеризованы основные элементы геологической структуры СЗЗ и прилегающих территорий, выбрана пригодная геологическая среда – высокопрочные малопроницаемые андезито-базальты, произведена оценка их современного геодинамического состояния, выделены перспективные участки для размещения ПИЛ, подлежащие дальнейшему более детальному изучению.

Сложность выбора мест для размещения ПИЛ определялась наличием на территории СЗЗ крупных региональных разломов, зоны которых характеризуются повышенной водопроводимостью. В то же время между разломами располагаются гораздо менее нарушенные участки, хотя и ограниченные по площади. После их детального сравнительного обследования в качестве перспективных, были выделены два участка площадью около 2 км² и около 4 км² [9] (рис. 2):

Ограниченные размеры, очевидно, не позволят разместить на них хранилища шахтного типа. Поэтому, как вариант, предлагается разместить подземную лабораторию и будущее хранилище ВАО в скважинах большого диаметра, пробуренных с поверхности перспективных участков. В России накоплен большой опыт проходки таких скважин. Дополнительным, но важным аргументом в пользу скважинного захоронения, является то, что при бурении и загрузке скважин ВАО не возникнет депрессионной гидрогеологической воронки, которая при проходке шахтных выработок может обусловить дренаж на глубину радиоактивных вод из ореола загрязнения, распространяющегося от озера Карачая – накопителя жидких радиоактивных отходов.

В качестве места для захоронения ВАО в районе ГХК рассматриваются гнейсо-сланцевые породы ближайшего обрамления Нижнеканского гранитоидного массива, находящемся вблизи комбината (рис. 3):

В качестве перспективного выделен участок «Енисейский», где пробурены одна глубокая (до 600 м) и несколько мелких скважин. В ЛРР исследовали керн скважин, определив петроструктурные особенности и минерально-химический состав пород и выявив наложенные гидротермально-метасоматические и деформационные изменения. Сравнительный анализ полученных данных показал, что в толще вскрытых пород присутствуют тектонически слабонарушенные низкопроницаемые интервалы. Однако также установлены зоны повышенной трещинной и матричной проницаемости, в которых может осуществляться фильтрация подземных вод и миграция радионуклидов. Учитывая ограниченность исходных данных о геологии и тектоническом состоянии участка «Енисейский», представляется преждевременным принимать решение о его пригодности для подземного захоронения твердых и отвержденных радиоактивных отходов.

Таким образом, можно констатитровать, что Россия в настоящее время находится на начальной стадии реализации программ геологического захоронения ВАО. Следующим этапом должно стать создание на выбранных участках подземных исследовательских лабораторий и проведение в них комплексных радиогеоэкологических исследований.

Литература / References:

1. Лаверов Н.П., Канцель А.В., Лисицин А.К. и др. Основные задачи радиогеоэкологии в связи с захоронением радиоактивных отходов // Атомная энергия. Т. 71. Вып. 6. 1971.С. 523-534.
2. Величкин В.И., Чуднявцева И.И. Ландшафтно-геохимические исследования при оценке радиоэкологического состояния окружающей среды в зоне влияния уранодобывающего и перерабатывающего комплекса (на примере Стрельцовского Mo-U рудного поля) // Геоэкология. Инженерная геология. Гидрогеология. Геокриология. 2009. № 2. С. 99-114.
3. Подземное выщелачивание полиэлементных руд // М.: Изд.-во Академии Горных наук. 1998. 448 с.
4. Солодов И.Н., Шугина Г.А., Зеленова О.И. Техногенные геохимические барьеры в рудоносных горизонтах гидрогенных месторождений урана // Геохимия. 1994. № 3. С. 415-432.
5. Лаверов Н.П., Величкин В.И., Шумилин М.В. Урановые месторождения стран содружества: основные промышленно-генетические типы и их размещение // Геология рудных месторождений. 1992. Т. 34. № 2. С. 3-18.
6. Глаголенко Ю.В., Дрожко Е.Г., Мокров Ю.Г. и др. Современное состояние и обеспечение вывода из эксплуатации водоемов-хранилищ жидких среднеактивных отходов – озера Карачай и хранилища Старое Болото // Вопросы радиационной безопасности. Журнал ПО «Маяк». 2003. № 1. С. 14-19.
7. Щукин А.П. Расчетно-теоретические и экспериментальные исследования закономерностей загрязнения окружающей среды в результате утечки радионуклидов из хранилища жидких радиоактивных отходов (на примере Нововоронежской АЭС) // Канд. дисс. М. 2007. 118 с.
8. Паркер Ф.Л. Рыбальченко А.И., Величкин В.И. и др. Анализ долговременных последствий глубинного захоронения жидких радиоактивных отходов на горно-химическом комбинате, Красноярский край. I. Основной сценарий // Геология рудных месторождений. 1999. Т. 41. № 6. С. 467-484.
9. Лаверов Н.П., Величкин В.И., Омельяненко Б.И. и др. Изоляция отработавших ядерных материалов: геолого-геохимические основы // М.: Изд-во «ПРОБЕЛ 2000». 2008. 256 с.
10. Кудрявцев Е.Г., Гусаков-Станюкович И.В., Камнев Е.Н. и др. Федеральный объект подземного захоронения отвержденных радиоактивных отходов в России: практические шаги к созданию // Радиоактивный журнал «Безопасность окружающей среды». 2008. № 4. С. 106-112.
11. Anderson E.B., Shabalev S.I., Savonenkov V.G., Lyubtseva E.F. Investigations of Nizhnekanskiy granitoid massif (Middle Siberia, Russia) as a promising site for deep geological disposal of HLW // Proc. Int. Conf. Rad. Waste Disp. DisTec’ 98. Hamburg, 1998. P. 105-110.

Авторы: Лаверов Н.П., Величкин В.И., Пэк А.А.(ИГЕМ РАН)